[发明专利]一种低温高效介孔铈锆铝复合氧化物负载贵金属纳米催化剂、制备方法及其应用

权利要求书

1.一种三维有序介孔铈锆铝复合氧化物负载贵金属纳米催化剂的制备方法，其特征在于，三维有序介孔铈锆铝复合氧化物负载贵金属纳米催化剂，具有三维有序介孔结构的铈锆铝复合氧化物的孔壁上负载有一定量贵金属纳米颗粒；其中贵金属纳米颗粒的负载量为0-3wt％；铈锆的摩尔比例为1-1.5：1，铈锆铝复合氧化物中氧化铝的质量百分含量0-80％；具体制备方法包括以下步骤：

(1)制备三维有序介孔铈锆铝载体，取一定量的KIT-6粉末置于干燥的抽滤瓶中抽真空一段时间，取六水合硝酸铈、五水合硝酸锆和九水合硝酸铝加入到无水乙醇中，待固体溶解后，将上述前驱体溶液放入到分液漏斗中，抽滤瓶一直在抽真空状态下打开分液漏斗旋塞使前驱体溶液缓慢滴加到KIT-6粉末中，滴加完毕后，继续在该真空度下保持至抽滤瓶中无明显多余液体，便得到中间产物，焙烧条件为：在马弗炉中以1℃/min速度由室温升温至540℃，并保持3h，随后自然降至室温得到浅黄色固体；用2mol/L热NaOH洗涤去除浅黄色固体中KIT-6模板后，经过洗涤干燥后即得到介孔铈锆铝复合氧化物载体；

(2)称取一定量的介孔铈锆铝复合氧化物载体放入容器中待用，称取一定量的贵金属可溶性盐镀液，加入去离子水稀释，然后将稀释液放入盛有介孔铈锆铝复合氧化物载体的容器中；将容器放入超声装置中60℃超声3h得到中间产物，将中间产物放入马弗炉中焙烧，焙烧条件为1℃/min从室温升到500℃并保温3h,然后得到介孔铈锆铝复合氧化物负载贵金属的催化剂。

2.按照权利要求1的方法，其特征在于，步骤(1)中抽真空使得真空度为0.7-1Mpa，加入前驱体溶液前抽真空时间为1-1.5h。

3.按照权利要求1的方法，其特征在于，前驱体溶液的滴加速率为20-40滴/min。

4.按照权利要求1的方法，其特征在于，步骤(1)中热NaOH的浓度为2mol/L，每1g载体对应100ml溶液，每次需清洗去除KIT-6。

5.按照权利要求1的方法，其特征在于，铈锆摩尔比为6:4，铈锆铝复合氧化物中氧化铝的质量百分含量为40％。

6.按照权利要求1的方法，其特征在于，贵金属纳米颗粒的负载量为1-2wt％。

7.按照权利要求1的方法，其特征在于，贵金属选自Pt、Rh、Pd。

8.一种三维有序介孔铈锆铝复合氧化物载体的制备方法，其特征在于，称取一定量的KIT-6粉末，置于干燥的抽滤瓶中，抽真空，整个制备过程中抽滤瓶一直在负压状态下；另外称取六水合硝酸铈(Ce(NO₃)₃·6H₂O)、五水合硝酸锆(Zr(NO₃)₃·5H₂O)和九水合硝酸铝(Al(NO₃)₃·9H₂O)置于烧杯中，向其中加入无水乙醇，三种硝酸盐完全溶解后得到铈锆铝复合氧化物的前驱体溶液，并将其转入分液漏斗中；在负压条件下，打开分液漏斗旋塞，使前驱体溶液缓慢滴加到KIT-6粉末中，滴加完毕后，继续在负压条件下抽滤，直至抽滤瓶中无多余液体，得到KIT-6和前驱体的复合物；待复合物干燥后进行焙烧，焙烧条件如下：在马弗炉中以1℃/min的速率由室温升至550℃，保温3h，自然降温得浅黄色固体；用热NaOH溶液去除KIT-6模板，洗涤、干燥后即得到介孔铈锆铝复合氧化物载体；铈锆的摩尔比例为1-1.5：1，铈锆铝复合氧化物中氧化铝的质量百分含量0-80％；

三维有序介孔结构的铈锆铝复合氧化物的介孔孔径为2nm-10nm，新鲜比表面积为100m²/g-250m²/g，1000℃，5h老化后比表面积为50m²/g～90m²/g。