[发明专利]用于大量生产多壁碳纳米管的催化剂和连续工艺在审

专利信息
申请号: 201611050828.3 申请日: 2016-11-23
公开(公告)号: CN107954413A 公开(公告)日: 2018-04-24
发明(设计)人: 柳相孝;成贤庆;郑忠宪;金东焕 申请(专利权)人: 锦湖石油化学株式会社
主分类号: C01B32/162 分类号: C01B32/162;C01B32/164;B01J23/882
代理公司: 北京信慧永光知识产权代理有限责任公司11290 代理人: 洪俊梅,张淑珍
地址: 韩国*** 国省代码: 暂无信息
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摘要:
搜索关键词: 用于 大量生产 多壁碳 纳米 催化剂 连续 工艺
【权利要求书】:

1.一种用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,所述工艺包括:

1)在将催化剂金属Fe、Co、Mo的前体和非活性载体Al的前体溶解在去离子水中之后,根据喷雾热解法获得用于制造多壁碳纳米管的催化剂组合物;

2)在流化床反应器中,在供应源气体和催化剂组合物的条件下,通过使碳在600℃~900℃下热化学气相沉积到金属催化剂上来合成多壁碳纳米管;以及

3)选择并获得步骤2)中制造的多壁碳纳米管,

其中,所述催化剂组合物包含主催化剂Fe及Co、助催化剂Mo和非活性载体Al,以百分比计的催化剂合成产率为1,400%~3,000%;

其中,通过下式计算以百分比计的催化剂合成产率:[合成的碳纳米管量/投入的催化剂量×100]。

2.如权利要求1所述的用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,

其中,步骤1)包括:

i)将催化剂金属Fe、Co、Mo的前体和非活性载体Al的前体溶解在去离子水中以制备催化金属溶液;

ii)使用2atm~5atm的空气压力,通过气体雾化法从喷嘴喷射所述催化金属溶液;以及

iii)在反应器中于600℃~1,200℃下将所喷射的溶液热解以获得催化剂组合物,

其中,所获得的催化剂组合物的表观密度是0.03g/cc~0.4g/cc。

3.如权利要求2所述的用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,其中,所述金属的前体或非活性载体的前体处于金属的硝酸盐、硫酸盐、醇盐、氯化物和/或碳酸盐的形式。

4.如权利要求2所述的用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,其中,喷雾气的压力为2.5atm~4.0atm,热解温度为600℃~1,000℃。

5.如权利要求1所述的用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,

其中,步骤2)包括:

i)预热反应室;

ii)在所述反应室底部供应所述催化剂组合物之后,使所述催化剂组合物在所述反应室中流化;

iii)在所述反应室底部供应包含反应气和载气的源气体;

iv)在所述反应室中,通过旋转叶轮使碳在600℃~900℃下热化学气相沉积到流化金属催化剂上;

v)排出废气;以及

vi)选择并获得多壁碳纳米管。

6.如权利要求5所述的用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,其中,所述反应气是选自C1至C4饱和或不饱和烃、一氧化碳或苯中的至少一种,并且所述载气是选自氦气、氮气或氩气中的至少一种。

7.如权利要求1-6中任一项所述的用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,

其中,用于制造多壁碳纳米管的催化剂组合物可由下式表示:

Fep,Coq,Mor,Als

其中

p、q、r、s分别表示Fe、Co、Mo、Al的摩尔分数;

p+q+r+s=10;

0.3≤p≤3.0,0.1≤q≤3.5,0.05≤r≤1.0,2.0≤s≤8.5。

8.如权利要求7所述的用于大量生产多壁碳纳米管的连续工艺,

其中,所述用于制造多壁碳纳米管的催化剂组合物可由下式表示:

Fep,Coq,Mor,Als

其中

p、q、r、s分别表示Fe、Co、Mo、Al的摩尔分数;

p+q+r+s=10;

0.5≤p≤2.5,0.2≤q≤3.0,0.1≤r≤0.8,2.5≤s≤7.5。

9.一种通过权利要求1-8中任一项所述的连续工艺制造的多壁碳纳米管,其中,所述多壁碳纳米管具有5nm~15nm的纤维直径,0.5μm~4μm的束直径和0.02g/cc~0.1g/cc的表观密度。

10.一种碳纳米管-树脂纳米复合材料,所述纳米复合材料包含权利要求1-8中任一项所述的连续工艺制造的多壁碳纳米管和聚合物树脂的纳米复合材料,所述纳米复合材料显示出优异的导电性、导热性、抗静电性能、电磁波屏蔽性能和/或机械性能。

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