[发明专利]通过组合Cu络合物和四乙基铵直接合成Cu-CHA及其在催化中的应用

权利要求书

1.一种用于直接合成具有CHA结构的沸石材料的方法，该具有CHA沸石结构的材料为其含有铜原子的硅铝酸盐形式，该方法包括至少以下步骤：

(i)制备混合物，所述混合物含有至少：

-一种水来源；

-一种铜来源；

-一种多胺，所述多胺选自四亚乙基五胺、三亚乙基四胺、1,4,8,11-四氮杂环十四烷、1,4,8,11-四甲基-1,4,8,11-四氮杂环十四烷及其组合；

-一种Y四价元素来源，该Y四价元素是Si；和一种X三价元素来源，该X三价元素是Al，其特征在于，具有FAU结构的沸石是Y和X的唯一来源；

-四乙基铵阳离子作为唯一的OSDA；和

-一种碱金属或碱土金属A阳离子的来源，其选自Na、K及其组合的来源，并且其中合成混合物具有以下摩尔组成：

YO₂:a X₂O₃:b OSDA:c A:d H₂O:e Cu:f多胺

其中，

a为0.001至0.2；

b为0.01至2；

c为0.01至0.8；

d为1至200；

e为0.001至1；并且

f为0.001至1；

(ii)使在(i)中获得的混合物在反应器中结晶；

(iii)将在(ii)中得到的结晶材料回收。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述铜来源选自硝酸盐、硫酸盐、草酸盐或其混合物。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，(ii)中所述的结晶过程在100至200℃的温度下进行。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，(ii)中所述结晶的时间为6小时至50天。

5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，其还包括相对于氧化物总量以至多25重量％的量向所述合成混合物添加CHA晶体作为晶种。

6.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述回收步骤(iii)通过使用选自倾析、过滤、超滤、离心及其组合的分离技术来进行。

7.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，其还包括通过提取方法去除存留在材料内部的有机物质。

8.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，其还包括通过在100℃至1000℃的温度下热处理2分钟至25小时的时间段而去除存留在材料内的有机物质。

9.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，将所得材料造粒。

10.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，其还包括引入至少一种贵金属。

11.根据权利要求10所述的方法，其特征在于，所述贵金属选自Pd、Pt及其组合。

12.根据权利要求1至9中任一项所述的方法获得的具有CHA结构的沸石材料，其特征在于，其在煅烧后具有以下摩尔组成：

YO₂:o X₂O₃:p A:r Cu

其中o为0.001至0.2；

其中p为0至2；

其中r为0.001至1。

13.根据权利要求12所述的具有CHA结构的沸石材料，其特征在于，所述材料是Cu-SSZ-13。

14.根据权利要求12或13所述的具有CHA结构的沸石材料，其特征在于，其还包含贵金属。

15.根据权利要求14所述的具有CHA结构的沸石材料，其特征在于，所述贵金属选自Pd、Pt及其组合。