[发明专利]氮硅烷及其生产方法、氮化硅及其生产方法

说明书

本发明公开了一种氮硅烷及其生产方法、氮化硅及其生产方法，氮硅烷的生产方法包括以下步骤：(1)将卤硅烷溶于过量的有机溶剂中得到卤硅烷溶液，有机溶剂的沸点低于卤硅烷的沸点；(2)将卤硅烷溶液经过喷雾后以喷雾的形式与氨气反应，生成氮硅烷，有机溶剂蒸发潜热吸收反应放出的热量，过量的有机溶剂控制反应的温度不高于有机溶剂的沸点或者不高于比有机溶剂沸点高20℃的温度。卤硅烷溶液以喷雾方式与氨气接触比较充分，反应较为均匀，氮硅烷的生产方法用有机溶剂的蒸发潜热吸收卤硅烷与氨气反应放出的热量，控制所述反应的温度不高于所述有机溶剂的沸点或者不高于比所述有机溶剂沸点高20℃的温度，提高了反应温度控制的稳定性。

技术领域

本发明属于氮化硅生产技术领域，具体涉及一种氮硅烷及其生产方法、氮化硅及其生产方法。

背景技术

氮化硅具有机械强度高、自润滑、热稳定性好、化学稳定性好等优点，在高温、高速、强腐蚀介质和高磨损等特殊工作环境中，具有广泛的应用。已经商业化应用的氮化硅粉体制备技术有四种：(1)硅粉直接氮化法，包括低压高温氮化和高压自蔓延氮化；(2)碳热还原法，由二氧化硅和碳粉在氮气中发生氧化还原反应生成氮化硅；(3)低温卤硅烷法，由四氯化硅或三氯氢硅等卤硅烷和氨在低温下生成氮硅烷中间产物，然后再将氮硅烷中间产物热解为氮化硅，其中，氮硅烷是含有Si-N-H基的Si₆N₁₃H₁₅、Si₆N₁₂H₁₂、Si₆N₁₁H₉等一些列化合物的通称；(4)高温卤硅烷或硅烷法，由四氯化硅等卤硅烷或硅烷在高温下直接和氨气发生反应生成氮化硅。在上述方法中，低温卤硅烷法是典型的化工过程，易于实现规模化生产，且所得氮化硅产品纯度高、α相含量高，较适合用于光伏铸锭脱模剂及制作氮化硅陶瓷制品。

现有技术中，低温卤硅烷法反应剧烈，放热量大，且有固相氮硅烷生成，因此对反应条件的控制要求较高。专利CN90109893公开了一种液体四氯化硅和氨气双管加压的反应方法，由于无温度控制设备或方法，实际发生的是氨气同时与液态四氯化硅、气态四氯化硅的反应，温度很难控制，且出气管线容易出现管道堵塞问题。专利JP1994151249公开了一种液体四氯化硅和液态氨液液界面反应生成氮硅烷的方法，由于氨的沸点较低，常压下为-33.5℃，因此该方法需要采用大量的低温冷源将氨气液化，能耗较高，且液液界面反应速率慢，产能受限。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是针对现有技术中存在的上述不足，提供一种氮硅烷及其生产方法、氮化硅及其生产方法，卤硅烷溶液以喷雾的方式与氨气接触比较充分，反应较为均匀，氮硅烷的生产方法用有机溶剂的蒸发潜热吸收卤硅烷与氨气反应放出的热量，控制所述反应的温度不高于所述有机溶剂的沸点或者不高于比所述有机溶剂沸点高20℃的温度，提高了反应温度控制的稳定性。

解决本发明技术问题所采用的技术方案是提供一种氮硅烷的生产方法，包括以下步骤：

(1)将卤硅烷溶于过量的有机溶剂中得到卤硅烷溶液，所述有机溶剂的沸点低于所述卤硅烷的沸点；

(2)将所述卤硅烷溶液经过喷雾后以喷雾的形式与氨气反应，生成氮硅烷，所述有机溶剂的蒸发潜热吸收所述反应放出的热量，所述过量的有机溶剂控制所述反应的温度不高于所述有机溶剂的沸点或者不高于比所述有机溶剂沸点高20℃的温度。

反应时，存在过热有机溶剂的状态，有机溶剂在高于其沸点的温度下，但是有机溶剂并未蒸发。所以本发明中的过量的有机溶剂可控制反应的温度不高于比有机沸点高20℃的温度。

卤硅烷与氨气发生反应生成氮硅烷，反应生成的热量少部分使反应物、反应产物、有机溶剂温度升高，反应生成的热量绝大部分被有机溶剂的蒸发潜热吸收。其中，氮硅烷为含Si-N-H化合物。卤硅烷与有机溶剂混合配置卤硅烷溶液时，有机溶剂过量，反应时有机溶剂未完全挥发。