[发明专利]碳物种修饰型金属Ni基催化剂及其应用

权利要求书

1.一种碳物种修饰型金属Ni基催化剂，该催化剂由氧化物载体以及负载在氧化物载体上的金属Ni和含N有机碳物种组成，其中金属Ni粒子粒径为12-18纳米；所述的含N有机碳物种主要附着在金属Ni粒子的(111)表面；所述催化剂通过如下方法制备：

1)将含镍无机盐和含N有机化合物溶解在去离子水中得到溶液A；所述含N有机化合物是单氰胺、二聚氰胺、三聚氰胺、聚丙烯吡咯烷酮、尿素中的一种或几种的组合，含镍无机盐是硝酸镍六水合物；以含N有机化合物和去离子水质量为100％计，含N有机化合物的质量百分比为3-6％；含镍无机盐和含N有机化合物的投料质量比为11：1；

2)将氧化物固体颗粒与溶液A按比例混合，使得最终制得的催化剂中金属Ni的重量百分含量为8-12％，然后通过溶剂蒸发的方法得到固体颗粒；所述氧化物是氧化硅、氧化铝或者SiO₂-Al₂O₃；

3)将步骤2)所得到的固体颗粒直接在500-600℃条件下焙烧得到氧化镍前驱体粒子，所述氧化镍前驱体粒子的粒径在10-15纳米；

4)在含氢气气氛条件下活化由步骤3)得到的氧化镍前驱体粒子，活化温度为400-500℃，活化时间为4-10小时从而得到碳物种修饰型金属Ni基催化剂。

2.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：步骤1)中，所述的含氮有机化合物为二聚氰胺。

3.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：氧化物为氧化硅。

4.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：步骤2)中，蒸发溶剂的温度为100-140℃。

5.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：步骤3)中，焙烧温度为550℃，焙烧时间为5小时。

6.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：步骤4)中，含氢气气氛中氢气的体积百分含量为5-100％。

7.如权利要求6所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：含氢气气氛中除氢气外还含有其他气体，其他气体选自N₂、Ar或He。

8.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：步骤4)中，活化温度为450℃，活化时间为5小时。

9.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂，其特征在于：所述催化剂通过如下方法制备：

1)将硝酸镍六水合物和二聚氰胺溶解在去离子水中得到溶液A；以二聚氰胺和去离子水质量为100％计，二聚氰胺的质量百分比为3-6％；硝酸镍六水合物和二聚氰胺的投料质量比为11：1；

2)将氧化硅固体颗粒与溶液A按比例混合，使得最终制得的催化剂中金属Ni的重量百分含量为8-12％，然后通过100-140℃下溶剂蒸发的方法得到固体颗粒；

3)将步骤2)所得到的固体颗粒直接在550℃条件下焙烧5小时得到氧化镍前驱体粒子，所述氧化镍前驱体粒子的粒径在10-15纳米；

4)在含氢气气氛条件下活化由步骤3)得到的氧化镍前驱体粒子，活化温度为450℃，活化时间为5小时，从而得到碳物种修饰型金属Ni基催化剂。

10.如权利要求1所述的碳物种修饰型金属Ni基催化剂在甲烷化反应中的应用。