[发明专利]一种氮化碳基复合物氧还原电催化剂修饰圆盘电极的制备方法及用途

说明书

本发明提供了一种氮化碳基复合物氧还原电催化剂修饰圆盘电极的制备方法及用途，步骤如下：步骤1、制备石墨相氮化碳；步骤2、制备氮化碳基复合物氧还原电催化剂；步骤3、制备氮化碳基复合物氧还原电催化剂修饰圆盘电极。本发明所使用的电极材料是来源丰富的g‑C₃N₄纳米片和非贵金属氧化物材料，其降低了氧还原催化剂的研究成本。

技术领域

本发明涉及用电化学定性的探究氧还原活性的方法，特指一种氮化碳基复合物氧还原电催化剂修饰圆盘电极的制备方法及用途，属于能源研究领域。

背景技术

燃料电池技术作为一种便捷性发电装置，因为其体积小，安装简便，产物无污染等优点而表现出极为广阔的应用前景。但燃料电池中的阴极氧还原反应是一个动力学非常缓慢的过程，其反应速率很慢。而动力学过程恰是控制燃料电池整体输出效率的关键性步骤，因此，阴极氧还原缓慢的反应速率极大限制和阻碍了质子交换膜燃料电池和直接甲醇燃料电池的发电性能。通常,氧还原反应主要有以下两个途径：(1)以过氧化氢为最终产物的两电子传输路径；(2)以过氧化氢为中间产物的四电子传输路径，水则是最终产物。其中，第二种方式由于其最终产物是清洁的水资源，对环境无污染，因此更加符合人们对燃料电池发展的需求。目前，金属铂及其合金仍然是活性较好且使用最广泛的催化剂。关于金属铂及其合金的催化剂一直是研究的热点，旨在减少贵金属的用量，同时提高其电催化活性。最近，Duan课题组和Huang课题组分别报道了一种铂纳米线和铂钯/铂核壳结构的新电催化材料，其催化活性比已报道的铂催化剂提升了数十倍。尽管电催化活性提升很大，但是不能完全避免贵金属铂的使用，由于其价格昂贵,资源缺乏,因此，长期阻碍着燃料电池的商业化进程。同时因金属铂易催化甲醇氧化，甲醇氧化产物容易吸附在催化剂表面毒化催化剂而失活。同时甲醇的电催化氧化会产生“混合电位”,严重影响燃料电池的输出性能，如功率密度、能量密度等。因此, 开发低成本、高性能和耐甲醇的非铂的阴极电催化剂将是未来长久研究的重要课题。

氮化碳材料由于其制备路线简单、易大规模生产并具有良好的化学稳定性、热稳定性和机械稳定性,而且易于修饰,因而被广泛应用于燃料电池的初级研究中，常常作为复合材料的基底材料。以氮化碳为基底合成的复合材料，由于氮化碳本身具有优异的光电性能已广泛地用于诸多电化学应用,例如光催化降解污染物，电催化全分解水，电催化析氧析氢和电催化氧还原等反应中。但是，氮化碳本身作为一类半导体材料，在电催化反应中其性能往往受到限制。为了解决这个问题,人们对氮化碳进行改性,如将其进行剥离得到更薄的材料，使其暴露更多活性位点；另一种方法是对其进行复合，借助其他物质所具备的特殊性能来改善其性能，使复合材料拥有更加优越的电催化氧还原活性。

现已报道,非金属氮、硫、磷、硼等元素掺杂可以改善氮化碳材料的电催化氧还原性能。另外,过渡金属及其氧化物复合氮化碳也能提高材料的性能,并且这类方法在光电化学领域很常见，因此本发明选择同样原材料较丰富的三氧化二铁材料对氮化碳进行改性，并研究该复合材料的电催化氧还原性能。

发明内容

针对现有燃料电池阴极氧还原电催化剂的高成本以及合成步骤繁琐等局限，本发明提供了一种更为低廉且简便易得的氮化碳基复合物氧还原电催化剂的制备方法。本发明目的旨在简化实验步骤，降低催化剂成本。

本发明的设计方案如下：

一种氮化碳基复合物氧还原电催化剂修饰圆盘电极的制备方法，步骤如下：