[发明专利]多元活性金属/石墨烯复合储氢材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种高储氢容量的多元活性金属/石墨烯复合储氢材料及其制备方法，属于石墨烯和储氢材料应用技术领域。该方法采用液相原位生成法制得氧化石墨烯/活性金属盐溶液，然后再通过液相自组装的方式使过渡金属在氧化石墨烯的表面进行自组装，在水热反应釜中反应后，在保护气体和还原气氛下进行高温还原，制得多元活性金属/石墨烯复合储氢材料。本发明工艺流程简单、成本低、可实现多种金属的负载且适合于工艺放大，改进了常规物理法制备储氢材料的工艺，获得了高储氢容量（6.2wt%~7.3wt%）的储氢材料。本发明适合于石墨烯对金属（或金属氧化物）的负载，成果可以应用于复合材料、固体推进剂和储氢系统的研制。

技术领域

本发明涉及一种高储氢容量的多元活性金属/石墨烯复合储氢材料及其制备方法。属于石墨烯和储氢材料应用技术领域。

背景技术

石墨烯是一种由碳原子以sp²杂化轨道组成六角型呈蜂窝晶格的平面薄膜，只有一个碳原子厚度的二维材料。从石墨烯上“裁剪”出不同形状的片层，翘曲能够得到零维的富勒烯，卷曲可以得到一维桶状的碳纳米管，堆叠可以得到三维的石墨，因此我们认为石墨烯是构成其它碳材料的基本单元，是目前为止最为理想的碳材料（如图1所示）。这种独一无二的特殊结构赋予石墨烯高的比表面积、丰富的孔隙等优越的功能特性，使得石墨烯广泛应用于电子元器件、传感器、能量储存、磁性材料、生物材料等领域。

近年来，石墨烯储氢性能的研究吸引了广大的科研工作者，从理论计算和实验探索两个角度证明了石墨烯的储氢能力，但是部分研究表明石墨烯因易团聚而导致其石墨烯比表面积远远小于理论比表面积，因此使石墨烯自身的储氢能力受到限制，远低于理论计算值。

发明内容

本发明的目的是提供一种高储氢容量的多元活性金属/石墨烯复合储氢材料。

本发明的目的还在于提供上述高储氢容量的多元活性金属/石墨烯复合储氢材料的制备方法，该方法通过独特的液相原位生成法和液相自组装以及高温还原的组合方法制得高储氢容量的多元活性金属/石墨烯复合储氢材料。该方法工艺流程简单、成本低、可实现多种金属的负载，更为重要的是改进了常规物理法制备储氢材料的工艺，获得了高储氢容量（6.2wt%~7.3wt%）的储氢材料，解决了储氢材料发展及其应用的技术壁垒。

本发明采用的技术方案是：以氧化石墨烯为基础原材料，采用液相原位生成法制得氧化石墨烯/活性金属盐溶液，然后再通过液相自组装的方式使过渡金属在氧化石墨烯的表面进行自组装，在水热反应釜中反应后，在保护气体和还原气氛下进行高温还原，制得多元活性金属/石墨烯复合储氢材料。

本发明的制备方法，包括以下步骤：（1）称取氧化石墨烯于容器中，加入去离子水超声5min~20min，得到均匀的浅黄棕色的氧化石墨烯悬浮液，随后置于10℃~40℃的水浴中磁力搅拌，静置8h~24h进行离子交换，后称取活性金属盐和碱液加入到溶液中，在氮气气氛中反应15min~60min；（2）将过渡金属纳米颗粒加入到上述溶液中，调节溶液的pH值为8~12，反应1h~5h后获得了氧化石墨烯负载活性金属及氢氧化物的悬浮液，然后将悬浮液转移到聚四氟乙烯内衬的反应釜中密封，放入干燥箱中100℃~200℃下反应10h~30h，再将反应产物多次过滤、洗涤、干燥后，于200℃~400℃下煅烧5h~12h，得到石墨烯负载的活性金属氧化物；（3）将石墨烯负载的活性金属氧化物在Ar和H₂混合气氛下500℃~800℃还原3h~8h，制得多元活性金属/石墨烯复合储氢材料。