[发明专利]一种氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料的制备方法及应用

说明书

本发明公开了一种氮掺杂碳纳米管‑二氧化钌复合材料的制备方法，该方法包括如下步骤：1)将氮掺杂碳纳米管溶液与钌源溶液混合，得混合液，再向混合液中加入碱液，混合均匀，得到pH为10～12的前驱液；2)将前驱液在50～90℃温度下陈化3～5h，再离心洗涤，得沉淀物；3)将沉淀物进行水热反应或煅烧，得到氮掺杂碳纳米管‑二氧化钌复合材料。该制备方法得到的氮掺杂碳纳米管‑二氧化钌复合材料具有优异的OER催化性能和导电性。本发明还公开了该制备方法得到的复合材料在催化析氧反应中的应用。

技术领域

本发明涉及纳米材料技术领域。更具体地，涉及一种氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料的制备方法及应用。

背景技术

纳米氧化钌(即纳米二氧化钌)是一种贵金属氧化物，其具有很高的比表电容，高电导率和低电阻率，在超级电容器、催化剂以及电化学催化都有很广泛的应用。在催化剂应用上，纳米氧化钌被证明其(110)晶面具有较好的OER(析氧反应)催化性能，但由于其价格昂贵、容易团聚以及导电性还有所欠缺而限制了其应用。

目前，国内外制备碳纳米管-氧化钌复合材料的技术较多，普遍制法为采用原位沉积法制备出碳族-氧化钌复合材料。例如：公开号为CN1806914A的中国发明专利申请文件中公开了一种碳纳米管-氧化钌复合材料的制备方法，其制备方法为：把碳纳米管加入到三氯化钌溶液中，超声振荡，在室温下，用微量进样泵缓慢滴加双氧水，升温回流反应，经过滤、洗涤、干燥，制得碳纳米管负载水合纳米二氧化钌。该方法缺点在于采用了双氧水强氧化剂本身具有一定的毒性，不利于环保，并且与三氯化钌混合容易产生剧毒的四氧化钌，具有一定的危险性。公开号为CN101122040A的中国发明专利申请文件中公开了一种碳纳米管负载水合氧化钌纳米粉体复合材料，该制备方法为：将碳纳米管分散于配制好的电沉积溶液中，通过电沉积方法，使氢氧化钌沉积负载在碳纳米管上得到前驱物，将前驱物热处理之后自然冷却后得到碳纳米管负载水合氧化钌纳米粉体复合材料。该方法缺点在于采用电沉积方法耗能较为严重，经济性较差。

因此，需要提供一种新的二氧化钌复合材料及制备方法，以解决上述技术问题。

发明内容

本发明的第一个目的在于提供一种氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料的制备方法，以解决现有二氧化钌因价格昂贵、容易团聚以及导电性有所欠缺而不能较好的应用的技术问题，同时，该制备方法简单、环保、经济性好，且制备得到的氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料具有优异的导电性和OER催化性能。

本发明的第二个目的在于提供上述氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料的制备方法制备得到的氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料。

本发明的第三个目的在于提供一种氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料的应用。

为达到上述第一个目的，本发明采用下述技术方案：

一种氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

1)将氮掺杂碳纳米管溶液与钌源溶液混合，得混合液，再向混合液中加入碱液，混合均匀，得到pH为10～12的前驱液；

2)将前驱液在50～90℃温度下陈化3～5h，再离心洗涤，得沉淀物；

3)将沉淀物进行水热反应或煅烧，得到氮掺杂碳纳米管-二氧化钌复合材料。

本发明的制备方法中，通过加入碱液，来调节得到的前驱液的pH值。得到的复合材料中二氧化钌的颗粒形貌、尺寸对前驱液的pH值的变化十分敏感。pH值过高，则得到的复合材料中二氧化钌的形貌较差、尺寸控制难度大，pH值过低，则反应产率低，且二氧化钌形貌差。根据本发明的优选实施方式，所述前驱液的pH为10～11，此时，得到的复合材料中二氧化钌的颗粒形貌规整，尺寸均一性好，且能均匀的结合在氮掺杂碳纳米管的表面及内部，复合材料的导电性及OER催化性能均较好；更优选地，所述前驱液的pH为10，此时前述效果最佳。