[发明专利]一种CuAu双金属催化剂及其制备方法和应用在审

专利信息
申请号: 201710229673.8 申请日: 2017-04-10
公开(公告)号: CN106881143A 公开(公告)日: 2017-06-23
发明(设计)人: 王利国;刘佳驹;李会泉;贺鹏;曹妍;陈家强 申请(专利权)人: 中国科学院过程工程研究所
主分类号: B01J29/035 分类号: B01J29/035;B01J29/04;C07C29/136;C07C31/04;C07C31/20
代理公司: 北京品源专利代理有限公司11332 代理人: 巩克栋
地址: 100190 *** 国省代码: 北京;11
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摘要:
搜索关键词: 一种 cuau 双金属 催化剂 及其 制备 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种CuAu双金属催化剂的制备方法,其特征在于,所述方法包括以下步骤:

(1)将铜源、金源溶解于溶剂中,加入氨水调节pH,得到金属氨配合物溶液;

(2)向步骤(1)得到的金属氨配合物溶液中加入介孔硅分子筛,加入氨水调节pH,搅拌后得到混合液;

(3)将步骤(2)得到的混合液加热蒸发除去氨,得到固体复合物;

(4)将步骤(3)得到的固体复合物进行煅烧,煅烧完成后在还原性气氛中进行还原活化,得到CuAu双金属催化剂。

2.如权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(1)所述铜源为硝酸铜、硫酸铜或氯化铜中的任意一种或至少两种的组合;

优选地,步骤(1)所述金源为氯金酸;

优选地,步骤(1)所述铜源和金源的加入量为使得到的CuAu双金属催化剂中铜的含量为0.5-35wt%,金的含量为0.1-5wt%;

优选地,步骤(1)所述溶剂为水。

3.如权利要求1或2所述的方法,其特征在于,步骤(1)中加入氨水调节pH至9-10。

4.如权利要求1-3任一项所述的方法,其特征在于,步骤(2)所述介孔硅分子筛为KIT-6、MCM-41、MSU或SBA-15中的任意一种,优选为SBA-15。

优选地,步骤(2)中加入氨水调节pH至11-13;

优选地,步骤(2)所述搅拌的时间为2-8h。

5.如权利要求1-4任一项所述的方法,其特征在于,步骤(3)所述加热的温度为50-150℃;

优选地,步骤(3)中待混合液的pH下降至6-7时停止加热;

优选地,将步骤(3)中加热蒸发除去氨后得到的混合液固液分离,将所得沉淀物经去离子水、乙醇洗涤后过滤,干燥后,得到固体复合物;

优选地,所述干燥的温度为50-150℃;

优选地,所述干燥的时间为5-24h。

6.如权利要求1-5任一项所述的方法,其特征在于,步骤(4)所述煅烧的温度为350-450℃;

优选地,步骤(4)所述煅烧的时间为3-5h。

7.如权利要求1-6任一项所述的方法,其特征在于,步骤(4)所述还原性气氛为氢气与保护性气体的混合气体;

优选地,所述保护性气体为氮气、氦气或氩气中的任意一种或至少两种的组合;

优选地,所述混合气体中氢气的体积分数为10-100%;

优选地,步骤(4)所述还原活化的温度为300-400℃;

优选地,步骤(4)所述还原活化的时间为2-6h。

8.如权利要求1-7任一项所述的方法,其特征在于,所述方法包括以下步骤:

(1)将铜源、金源溶解于水中,加入氨水调节pH为9-10,得到金属氨配合物溶液;

(2)向步骤(1)得到的金属氨配合物溶液中加入介孔硅分子筛,加入氨水调节pH为11-13,搅拌2-8h后得到混合液;

(3)将步骤(2)得到的混合液加热至50-150℃蒸发除氨,待pH下降至6-7时停止加热,将除氨后的混合液固液分离,将所得沉淀物经去离子水、乙醇洗涤后过滤,在50-150℃下干燥5-24h,得到固体复合物;

(4)将步骤(3)得到的固体复合物在350-450℃下煅烧3-5h,然后在氢气与保护性气体的混合气体中,其中氢气的含量为10-100%,加热至300-400℃还原活化2-6h,得到CuAu双金属催化剂。

9.如权利要求1-8任一项方法制备得到的CuAu双金属催化剂,其特征在于,所述CuAu双金属催化剂由铜、金以及介孔硅分子筛载体组成,所述铜的负载量为0.5-35wt%,金的负载量为0.1-5wt%,余量为载体。

10.如权利要求9所述的CuAu双金属催化剂的用途,其特征在于,所述CuAu双金属催化剂应用于碳酸乙烯酯催化加氢联产甲醇与乙二醇的反应中。

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