[发明专利]一种芬顿催化剂在降解水中有机污染物中的应用

说明书

本发明公开了一种芬顿催化剂在降解水中有机污染物中的应用，将芬顿催化剂加入有机污染物水溶液中，调节溶液pH，搅拌吸附后，加入过氧化氢，降解反应结束后，固液分离回收芬顿催化剂，其中芬顿催化剂的制备步骤为：首先将纳米金刚石粉与氨基吡啶，在氮气气氛下，以亚硝酸盐为催化剂，得到修饰有吡啶基团的金刚石；再在其表面负载单质银。将本发明制得的芬顿催化剂应用于降解水中有机污染物中，芬顿催化剂对反应温度及pH值适用范围宽，提高过氧化氢的利用率，并且可以回收再利用，降低处理成本。

技术领域

本发明属于纳米材料技术领域，具体涉及一种芬顿催化剂在降解水中有机污染物中的应用。

背景技术

随着现代化石油化学工业的高速发展，产生了很多原来自然界不存在且难以分解的剧毒有机化合物，如多氯芳烃类农药、染料、合成洗涤剂、抗生素、干扰素等。这些有毒的有机化合物的特点是化学性质稳定，残留时间长，且易在水生生物体内富集，不仅影响水生生物的繁衍，且通过食物链严重危害人体健康。探索和开发低成本、高效降解水体中有机污染物的方法具有非常重要的意义。

近年来芬顿反应被广泛用于环境有机污染物的降解。典型的均相芬顿反应通过亚铁离子和过氧化氢作用生成的活泼羟自由基来氧化降解有机污染物。均相芬顿反应具有氧化能力强、无选择性、绿色环保等优点，然而在实际应用中存在几个瓶颈问题，大大限制了其广泛应用。一是反应中需加入大量水溶性Fe²⁺或Fe³⁺，在预处理之后无法回收利用，最后沉淀形成污泥；二是传统的均相芬顿体系对过氧化氢的利用率偏低，部分的过氧化氢因无效分解造成严重浪费；三是传统的均相芬顿体系一般要在pH值为3的酸性条件下才能进行，这种酸性条件对处理设备提出了更高的要求。

发明内容

基于现有技术的不足，本发明的目的在于提供了一种芬顿催化剂在降解水中有机污染物中的应用，其中，芬顿催化剂通过先在纳米金刚石表面修饰吡啶基团，再利用吡啶基团上氮原子的配位和稳定作用负载上银纳米晶来获得。

为了实现上述目的，本发明采用的技术方案为：

一种芬顿催化剂在降解水中有机污染物中的应用，包括以下步骤：将芬顿催化剂加入有机污染物水溶液中，调节溶液pH为3~6，搅拌10~30分钟后，加入过氧化氢，降解反应结束后，固液分离回收芬顿催化剂；

其中，芬顿催化剂采用以下步骤制得：

（1）将纳米金刚石粉和氨基吡啶分散于去离子水中，在氮气气氛下，以亚硝酸盐为催化剂，于75~85℃搅拌回流15~20小时，固液分离，取固体洗涤、干燥，得到修饰有吡啶基团的纳米金刚石；其中，纳米金刚石粉、氨基吡啶及亚硝酸盐的质量比为0.1~0.15：3~5：0.15~1.5；

（2）将步骤（1）所得修饰有吡啶基团的纳米金刚石分散于去离子水中，加入硝酸银，搅拌0.5小时以上（一般0.5~1小时），再加入还原剂，搅拌0.5小时以上（一般0.5~5小时），固液分离、取固体洗涤、干燥，即得；其中，修饰有吡啶基团的纳米金刚石、硝酸银及还原剂的质量比为1~1.5：0.01~0.075：5~15。

优选地，步骤（1）中所述亚硝酸盐为亚硝酸钠或亚硝酸异戊酯。

优选地，步骤（2）中所述还原剂为硼氢化钠、水合肼、抗坏血酸及乙二醇中的一种或两种以上。

优选地，步骤（1）中所述去离子水的用量为纳米金刚石粉质量的600~1500倍。

优选地，步骤（2）中所述去离子水的用量为修饰有吡啶基团的纳米金刚石质量的600~1500倍。

优选地，步骤（2）中所述硝酸银以质量分数为1~5%的硝酸银溶液加入。