[发明专利]以1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺为碳源制得的锑/氮掺杂碳复合物及其制备方法和应用

说明书

本发明提供一种以1‑乙基‑3‑甲基咪唑二氰胺为碳源制备锑/氮掺杂碳复合物的方法，包括：将三氯化锑和1‑乙基‑3‑甲基咪唑二氰胺分别溶于甲醇中，在剧烈搅拌下混合，将两种溶液充分混合后静置，离心收集凝胶状白色固体，用甲醇离心洗涤；将所得产物在H₂/Ar气氛下碳化，得到锑/氮掺杂碳复合物。本发明还提供由该方法制得的锑/氮掺杂碳复合物及该复合物作为钠离子电池负极材料的应用。本发明以三氯化锑、离子液体1‑乙基‑3‑甲基咪唑二氰胺离子液体为原料，工艺简单，原料绿色环保，适合于批量生产，制得的锑/氮掺杂碳复合物具有优异的电化学性能，可作为理想的钠离子电池负极材料取代可逆容量低的硬碳应用于钠离子电池。

技术领域

本发明涉及一种电极材料，特别是涉及一种以1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺为碳源制得的锑/氮掺杂碳复合物及其制备方法，以及该锑/氮掺杂碳复合物作为钠离子电池负极材料的应用。

背景技术

目前常见的化学电源包括铅酸电池、金属氢化物镍电池、镍镉电池和锂离子电池。这些化学电源在当今人类生活和国民经济的发展中都起到了举足轻重的作用。其中铅酸电池材料价格低廉、技术发展成熟，故其应用最为广泛。但铅酸电池能量密度低，并含有重金属元素铅，对环境产生严重的污染。铅酸电池的这些局限性限制了其应用范围的进一步扩大。社会的迅速发展对电池技术提出了更高的要求，发展新型环保型电池已经成为趋势。锂离子电池因其能量密度高、循环寿命长而被广泛应用于便携式电子设备、混合动力汽车和纯电动汽车领域。但是，锂的地壳含量低(0.0065％)、地理分布不均匀、成本高使得锂离子电池无法满足日益增加的大规模能源存储需求。近年来，钠离子电池作为锂离子电池的替代品倍受关注，这主要是因为钠离子电池具有原料价格便宜、资源丰富、环境友好等优点。

迄今为止，人们已经制备出多种钠离子电池正极材料，而钠离子电池负极材料的发展却相当缓慢。因此，设计与制备高性能的负极材料是钠离子电池发展的当务之急。锑具有较高理论容量(660mAh·g^-1)、导电性好，这使其成为一种有前景的钠离子电池负极材料。然而，锑在脱嵌钠过程中存在着严重的体积变化，易造成锑颗粒粉化、失去电接触，最终导致循环稳定性较差。

发明内容

发明目的：本发明的目的是提供一种绿色环保、工艺简单的制备锑/氮掺杂碳复合物的方法，并提供一种具有优异的电化学性能的钠离子电池负极材料。

技术方案：一种以1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺为碳源制备锑/氮掺杂碳复合物的方法，该方法包括以下步骤：

1)将三氯化锑溶于甲醇中，形成澄清溶液，得到溶液A；

2)将1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺溶于甲醇中，得到溶液B；

3)在剧烈搅拌下将所述溶液B倒入所述溶液A中，将两种溶液充分混合后静置，离心收集凝胶状白色固体，用甲醇离心洗涤；

4)将步骤3)所得产物在H₂/Ar混合气氛下碳化，得到所述锑/氮掺杂碳复合物。

该方法中，加入的三氯化锑与1-乙基-3-甲基咪唑二氰胺的质量比为7∶10～ 9∶10。

步骤3)中，静置时间为10～20h；用甲醇离心洗涤的次数为3～6次。

步骤4)中，碳化是将步骤3)所得产物置于管式炉中，使管式炉以4～ 10℃·min^-1的速率升温至550～650℃后保持2～4h；H₂/Ar混合气氛中，H₂的体积百分比为5％～10％。