[发明专利]氮掺杂石墨烯的宏量制备方法

说明书

本发明公开了一种氮掺杂石墨烯的宏量制备方法，包括以下步骤：将第一前驱物与金属镁粉均匀混合，在惰性气体或氮气条件下，于700‑850℃下加热10～360min，自然冷却至室温20～25℃，得到棕黑色粉末，第一前驱物为类石墨相氮化碳纳米片、尿素、三聚氰胺或二聚氰胺；用稀释的酸洗涤得到的棕黑色粉末2‑3次，再用去离子水洗涤2‑3次，洗涤后于50～80℃干燥后得到氮掺杂石墨烯，本发明的原料来源广泛、成本低，步骤简单，设备要求低，产量大、适合产业化生产；同时，制备材料的氮掺杂量科由工艺参数控制在一定范围内可调，可使该材料在吸附、催化、超级电容器等多种领域具有广泛的应用前景。

技术领域

本发明属于氮掺杂石墨烯材料的制备技术领域，具体来说涉及一种氮掺杂石墨烯的宏量制备方法。

背景技术

碳材料的结构多样化以及其优良的储能、吸附、负载、催化等性能吸引了许多学者的关注和研究。石墨烯是近几年发展起来的一类重要的碳材料，是一种半导体材料或是具有一定金属性质的非金属材料。由于其具有独特的电子传输性质、优秀的机械性能和高比表面积，石墨烯在环保、化工、航天、生物医学等诸多领域具有巨大的应用价值。对石墨烯进行氮掺杂处理可以调变其电子结构以及改善其物理化学性能，使石墨烯在某些方面显示出更为优异的性能，因此氮掺杂石墨烯是当前的研究热点。

目前，氮掺杂石墨烯的制备合成方法主要包括化学气相沉积法、氨源热解、氮等离子放电法、电弧放电、氨电热反应法、溶剂热法和含氮前驱体转换法等。通常一步合成法，主要以小分子烷烃和氨气或肼为原料，采用化学气相沉积法制备，还可以以氮化物和四氯化碳为原料在高温高压条件下采用溶剂热法制备。例如：中国专利CN201210042207.6公开了一种氮掺杂石墨烯及其制备方法，其中是采用化学气相沉积法制备氮掺杂石墨烯，包括下述步骤：将金属催化剂置于反应器中，在非氧化性气氛中加热使所述催化剂升温至200～600℃，然后向所述反应器中通入碳氮源进行反应，得到氮掺杂石墨烯。但是，此类方法的反应过程较多、操作条件苛刻，另外化学气象沉积法生产的石墨烯难以从基片上剥离下来。而以氮化物和四氯化碳为原料在高温高压下的溶剂热法用到的氮化物具有一定的危险性，且无法大批量生产。另一种方法为后处理法，主要在氨气氛围下高温处理或用高能氨离子束轰击石墨烯，这种方法的成本都很高，也难以大规模生产。因此，如何用一种简单廉价的方法大规模制备出氮掺杂石墨烯仍然是一个巨大的挑战。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明的目的是提供一种氮掺杂石墨烯的宏量制备方法。

为此，本发明的技术方案如下：

一种氮掺杂石墨烯的宏量制备方法，包括以下步骤：

1)将第一前驱物与金属镁粉均匀混合，在氩气条件下，于700-850℃下加热10～360min，再自然冷却至室温20～25℃，得到棕黑色粉末，所述第一前驱物为类石墨相氮化碳纳米片、尿素、三聚氰胺、氰胺或二聚氰胺；其中，当所述第一前驱物为类石墨相氮化碳纳米片时，按质量份数计，所述类石墨相氮化碳纳米片与金属镁粉的比为1：(0.1～1)；当所述第一前驱物为尿素、三聚氰胺或二聚氰胺时，按质量份数计，所述尿素、三聚氰胺、氰胺或二聚氰胺与金属镁粉的比为1：(0.05～0.2)；

在所述步骤1)中，所述类石墨相氮化碳纳米片通过热缩聚法制备得到。

在上述技术方案中，所述热缩聚法为：将第二前驱物升温至500～650℃，在该温度下煅烧2-8小时，煅烧后降至室温，得到类石墨相氮化碳纳米片；其中，升温速率为2-10℃/分钟，降温速率为2-10℃/分钟，所述第二前驱物为尿素、氰胺、二聚氰胺和三聚氰胺的一种或一种以上任意比例的混合物。

2)用稀释的酸洗涤步骤1)得到的棕黑色粉末2-3次，然后再用去离子水洗涤2-3次，洗涤后于50～80℃干燥，得到氮掺杂石墨烯。