[发明专利]一种调节碳-氮基单原子铁催化剂中的氮含量的方法有效
申请号: | 201710333136.8 | 申请日: | 2017-05-12 |
公开(公告)号: | CN107180972B | 公开(公告)日: | 2019-07-12 |
发明(设计)人: | 胡耀娟;蔡称心;刘正;吴萍;高源 | 申请(专利权)人: | 南京师范大学 |
主分类号: | H01M4/88 | 分类号: | H01M4/88;H01M4/90 |
代理公司: | 南京苏高专利商标事务所(普通合伙) 32204 | 代理人: | 柏尚春 |
地址: | 210097 *** | 国省代码: | 江苏;32 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 调节 氮基单 原子 催化剂 中的 含量 方法 | ||
1.一种调节碳-氮基单原子铁催化剂中的氮含量的方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)选用不同的含氮有机小分子作为C/N源,铁盐为Fe源,将所述含氮有机小分子和所述铁盐分散在有机溶剂中,搅拌使其反应,反应结束后除去溶剂后烘干,得到混合物;
(2)将步骤(1)中得到的混合物在氮气气氛下进行第一次高温热解,高温热解的温度为700-1000℃,时间为2-4h,得到黑色固体;
(3)将步骤(2)中得到的黑色固体进行酸化、离心、洗涤、干燥,得到固体;
(4)将步骤(3)中得到的固体产物进行第二次高温热解,高温热解的温度为700-1000℃,时间为2-4h,即得碳-氮基单原子铁催化剂;
所述含氮有机小分子为甲基吡啶、2-苯并咪唑基乙腈、N-甲基咪唑或2-氨基嘧啶;
当所述含氮有机小分子为甲基吡啶时,得到的碳-氮基单原子铁催化剂的氮含量为0.5-0.7%;
当所述含氮有机小分子为2-苯并咪唑基乙腈时,得到的碳-氮基单原子铁催化剂的氮含量为0.75-0.9%;
当所述含氮有机小分子为N-甲基咪唑时,得到的碳-氮基单原子铁催化剂的氮含量为0.95-1.3%;
当所述含氮有机小分子为2-氨基嘧啶时,得到的碳-氮基单原子铁催化剂的氮含量为1.4-1.6%。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(1)中,所述铁盐选自为六水合氯化铁、九水合硝酸铁或硫酸铁中的一种或多种,所述的含氮有机小分子与铁盐的摩尔比为13~2:1。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(1)中,所述有机溶剂选自乙醇、丙酮或氯仿中的一种或多种,所述铁盐在溶剂中的浓度为2-5mol/L。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(1)中,所述反应的温度为20-25℃,所述反应的时间为12-24h,所述烘干为真空条件下,80-100℃下,烘干2-4h。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(3)中,所述酸化为在浓度为2-6mol/L的硫酸或盐酸水溶液中加热回流12-24h,所述黑色固体中铁原子和所述酸摩尔比为1:80~160。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(3)中,所述干燥为真空条件下,80-100℃下,烘干2-4h。
7.通过权利要求1~6任一所述的方法制备得到碳-氮基单原子铁催化剂。
8.根据权利要求7所述的碳-氮基单原子铁催化剂,其特征在于,所述的催化剂中碳原子、氮原子和铁原子的质量分数含量比为:90.0~99.3:0.5~2.0:0.1~1.0。
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