[发明专利]一种双金属共掺杂碳纳米复合材料、双金属-氮-碳纳米催化剂及其制备方法和应用有效

专利信息
申请号: 201710408004.7 申请日: 2017-06-02
公开(公告)号: CN107093749B 公开(公告)日: 2019-06-25
发明(设计)人: 张翼;谭敏力;刘健;何庭;吴慧琼;王勇;马静 申请(专利权)人: 中南大学
主分类号: H01M4/90 分类号: H01M4/90;B82Y30/00
代理公司: 长沙朕扬知识产权代理事务所(普通合伙) 43213 代理人: 周孝湖
地址: 410083 湖南*** 国省代码: 湖南;43
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摘要:
搜索关键词: 一种 双金属 掺杂 纳米 复合材料 催化剂 及其 制备 方法 应用
【说明书】:

发明公开了一种双金属共掺杂碳纳米复合材料及其制备方法,该复合材料包括碳基底以及通过非共价键共组装在所述碳基底上的二茂铁‑苯丙氨酸和另一种除铁以外的过渡金属,所述二茂铁‑苯丙氨酸、另一种除铁以外的过渡金属、碳基底共同形成树莓状纳米球结构。本发明还公开了一种由该复合材料与双氰胺混合,然后碳化得到的双金属‑氮‑碳纳米催化剂及其制备方法,并且提供了该双金属‑氮‑碳纳米催化剂在催化氧气还原反应中的应用。该复合材料及催化剂的制备方法步骤简单、成本低,适合于大规模应用。该双金属‑氮‑碳纳米催化剂的电化学性能优异,具有良好的抗甲醇毒性和稳定性,在催化氧气还原反应领域具有良好的应用前景。

技术领域

本发明涉及电化学技术领域,具体涉及一种双金属共掺杂碳纳米复合材料、双金属-氮-碳纳米催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

化石燃料至今是人类总能源的主要来源。不幸的是,化石燃料属于不可再生资源,而且其在自然界中的存储量也非常有限。因此能源短缺依旧是21世纪人类亟待解决的关键问题。燃料电池作为一种能源转化率高达80%,可以大大降低空气污染的发电装置,受到了越来越多的关注,尤其是美国,日本,加拿大等,已经取得许多重要成果,市场容量只会不断扩大。目前市场上主要有日本的东芝ONSI,加拿大的Balllard,美国的GE/Plug、FuelCellEnergyInc.和M-CPower公司,国内的许多公司也在研发新型的燃料电池。而电化学还原氧是控制这些能源转换和存储设备性能的关键步骤。虽然铂及铂合金纳米粒子是催化效率最高的催化剂,但是铂在自然界储量稀缺,价格昂贵,在燃料电池的开发中受到了极大阻碍。如何寻找低成本、高性能的催化氧气还原反应(Oxygen Reduction Reaction,以下简称ORR)的电催化剂成为亟待解决的问题。

碳纳米材料,包括无定形炭黑、一维碳纳米管、二维石墨烯以及三维介孔石墨,考虑到其低成本、极高表面积、出色的机械和电学性能、强酸碱条件下良好的稳定性以及易制备等特点,广泛应用于ORR催化剂的制备中。其中,有两种典型类型的碳材料:一是非金属杂原子掺杂碳催化剂(C-N),另一种则是被认为最有可能取代贵金属催化剂的氮、过渡金属共掺杂的碳催化剂(M-N-C,M=Fe/Co/Mn等)。过渡金属、氮共掺杂碳材料成为燃料领域最具吸引力的材料之一,因为其能大幅度降低燃料电池对贵金属的需求,减少成本,使大规模应用燃料电池成为可能。

在过渡金属、氮共掺杂碳材料领域,相关科研工作者做了许多研究。JP Dodelet等人引入了球磨技术,成功将邻二氮杂菲和醋酸铁填充至炭黑的大孔中,实现了99A/cm3的体积电流密度,非常接近2010年美国能源部(DOE)的130A/cm3这一目标。国内也相继报道了很多表现出色的催化剂。2011年,Piotr Zelenay及其团队报道了利用聚苯胺为碳-氮模板,成功得到一种能与Pt/C媲美的M-N-C催化剂。其制备方法为首先加入过硫酸铵使苯胺单体、过渡金属盐聚合,高温碳化,最后酸洗和二次高温碳化处理。该催化剂引人注目的是其H2O2产率保持在1%以下,显示出其良好的四电子催化过程。包信和等人报道了一种金属内包于豆荚类碳纳米管(CNTs)的Fe-Nx/C催化剂,该报道认为金属是必要的活性位点。另外,王焕庭等人利用水热法处理丹宁酸制备得到的金属有机框架材料(MOF)催化剂等,也表现出良好的ORR催化活性。

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