[发明专利]石墨烯/过渡金属磷化物/碳基复合材料、制备方法及锂离子电池负电极

权利要求书

1.石墨烯/过渡金属磷化物/碳复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)称取石墨烯、过渡金属盐、有机碳源或无机碳源，然后溶解在蒸馏水中，形成金属离子浓度为0.01mol/L-0.1mol/L的溶液，控制最终产物中总碳的含量为3～10wt％；

(2)在步骤(1)所得混合物中加入沉淀剂，还向混合物中加入表面活性剂；然后转移到高压反应釜内，于100～220℃加热10～72小时；或将步骤(1)所得混合物冷凝回流；自然冷却，得氧化石墨烯/过渡金属基化合物/碳三元前驱体，进行离心、洗涤，于50～120℃真空干燥；

(3)将步骤(2)所得氧化石墨烯/过渡金属基化合物/碳，加入NaH₂PO₂进行低温磷化，得到石墨烯/过渡金属磷化物/碳三元纳米复合材料；所述石墨烯/过渡金属磷化物/碳三元纳米复合材料是以片状石墨烯为载体，纳米级的颗粒状过渡金属磷化物为负载，构筑成石墨烯/过渡金属磷化物复合材料；无定型碳包裹在过渡金属磷化物表面以及填充于石墨烯片之间，构成连续的导电网络。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述过渡金属盐为铁盐、钴盐或镍盐；所述过渡金属磷化物为磷化铁、磷化钴或磷化镍；所述铁盐为硫酸亚铁铵、硫酸亚铁、草酸亚铁、氯化亚铁、三氯化铁、硫酸铁、硝酸铁以及它们的结晶水合物中的一种；所述钴盐为碱式碳酸钴、乙酸钴、氯化钴、硫酸钴和硝酸钴中的一种；所述无机碳源为乙炔黑、导电炭黑super P、多孔导电碳黑Ketjenblack EC600JD、微孔超导碳黑BP2000、碳纳米纤维中的一种；所述有机碳源为柠檬酸、月桂酸、蔗糖、葡萄糖和聚乙烯醇中的一种；所述沉淀剂为尿素、氨水、氢氧化钠中的一种。

3.根据权利要求1所述的石墨烯/过渡金属磷化物/碳复合材料的制备方法，其特征在于，所述表面活性剂为十六烷基三甲基溴化铵、聚乙二醇、聚乙烯吡咯烷酮中的一种。

4.由权利要求1所述制备方法的产物石墨烯/过渡金属磷化物/碳复合材料制成的锂离子电池负电极，其特征在于，包括集流体，以及附着在集流体上由石墨烯/过渡金属磷化物/碳基复合材料、导电剂、粘结剂按质量比(7～9):(0.5～3)：(0.5～3)经均匀混合而成的膜。

5.根据权利要求4所述的锂离子电池负电极，其特征在于，所述粘结剂为聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、丁苯橡胶及羧甲基纤维素钠中的一种。

6.根据权利要求4所述的锂离子电池负电极，其特征在于，所述膜的厚度为50～300μm。

7.根据权利要求4所述的锂离子电池负电极，其特征在于，所述的导电剂为碳黑、科琴黑、石墨、碳纤维中的一种或几种；所述集流体为铜箔、泡沫铜、泡沫镍的一种。