[发明专利]一种甲烷催化燃烧催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种甲烷催化燃烧催化剂，包括载体和负载于所述载体上的活性组分，其特征在于，所述载体为氧化镧改性的氧化铝，所述活性组分为贵金属，所述活性组分的外部包覆有为其提供氧空位的包覆层为金属氧化物层，还包括催化助剂铈锆固溶体。

2.根据权利要求1所述的甲烷催化燃烧催化剂，其特征在于，所述金属氧化物层为二氧化铈层。

3.根据权利要求1或2所述的甲烷催化燃烧催化剂，其特征在于，所述载体、所述活性组分与所述催化助剂的质量比为100：（0.1~3.0）：（2~10）；

所述载体中氧化镧与氧化铝的质量比为（3~10）：100；

所述活性组分与所述包覆层的质量比为（0.5~10）：100。

4.根据权利要求1-3任一项所述的甲烷催化燃烧催化剂，其特征在于，

所述氧化铝为γ-Al₂O₃、κ-Al₂O₃或θ-Al₂O₃中的一种或多种；

所述贵金属为Pd、Pt或In中的一种或多种；

所述铈锆固溶体通式为Ce_xZr_1-xO₂，式中0.3≤x≤0.8。

5.一种制备权利要求1-4任一项所述的甲烷催化燃烧催化剂的方法，包括如下步骤：

（1）载体的制备

制备可溶性镧盐溶液，并浸渍于氧化铝上，干燥、焙烧得到氧化镧改性的氧化铝载体；

（2）二氧化铈包覆活性组分溶液的制备

向含有贵金属纳米粒子的四氢呋喃溶液中加入巯基酸得到溶液A，而后将上述溶液A加入至醇铈盐的四氢呋喃溶液中得到溶液B，再将烷基酸的四氢呋喃溶液加入至溶液B中得到溶液C；

将四氢呋喃、甲醇与水配成溶液D，在40~60℃恒温条件下将溶液D加入至溶液C中，制得二氧化铈包覆活性组分的溶液；

（3）包覆活性组分的二氧化铈在载体上的负载

在步骤（1）制备得到的载体上浸渍步骤（2）制得的二氧化铈包覆活性组分的溶液，干燥、焙烧，制得催化剂前驱体；

（4）催化助剂在载体上的负载

按催化助剂中铈、锆的摩尔比，称取所需量的铈盐、锆盐和所需摩尔量的尿素溶于去离子水中配成溶液E；

将催化剂前驱体和防沉剂加入至去离子水中进行研磨，得到平均粒度小于15微米的悬浮液F；

将溶液E与悬浮液F混合并进行水热反应，而后收集固相，所述固相经洗涤、干燥、焙烧，即制得甲烷催化燃烧催化剂。

6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，所述可溶性镧盐为硝酸镧；所述氧化铝的目数为80~100；所述完成浸渍后的氧化铝的干燥温度为140~160℃，时间为2~4h，焙烧温度为500~900℃，时间为3~5h。

7.根据权利要求5或6所述的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述贵金属纳米粒子平均粒径不大于5纳米；所述巯基酸为巯基丁二酸、巯基十一烷酸、巯基琉琅酸或巯基己酸中的一种或多种；所述醇铈盐为乙烯乙二醇铈盐、异丙醇铈盐、正辛醇铈盐或正癸醇铈盐中的一种或多种；所述烷基酸为月桂酸、肉豆蔻酸或硬脂酸中的一种或多种。

8.根据权利要求5或6所述的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，以所述溶液D的总质量计，溶液D中水的质量百分比不大于5%，溶液D中甲醇的质量百分比不大于10%，且甲醇和水总质量百分数含量不大于10%；

步骤（3）中，所述干燥温度为110~130℃，时间为6~12h，焙烧温度为500~700℃，时间为2~4h。

9.根据权利要求5或6所述的制备方法，其特征在于，步骤（4）中，所述铈盐为硝酸铈或硝酸铈铵；所述锆盐为氧氯化锆、硝酸锆或硝酸氧锆；所述铈盐与所述尿素的摩尔比为1：（3.5~4.5）；所述水热反应是在水热反应釜中进行的，所述水热反应温度为120~180℃，时间为不小于3h；所述干燥温度为110~130℃，时间为6~12h，焙烧温度为500~700℃，时间为2~4h。