[发明专利]二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法及其用于不饱和化合物催化转移加氢的方法

权利要求书

1.一种二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

1)将钌盐、钴盐、有机物配体、溶剂以质量比为5.89～35.34:47.5～570:198.2～1189:19.725混匀并加热一定时间，形成A溶液；所述有机物配体为邻二氮菲；

2)向A溶液中加入纳米二氧化硅混匀，形成B溶液；

3)去除B溶液中的溶剂并烘干后得到固体，将固体进行焙烧，冷却得到二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂。

2.根据权利要求1所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤1)中钌盐为氯化钌，钴盐为六水合氯化钴，溶剂为无水乙醇；钌盐、钴盐、有机物配体、溶剂的质量比为5.89～11.78:95～190:198.2～396.4:19.725；钴与钌的质量比为4:1。

3.根据权利要求2所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤1)中采用水浴加热，水浴加热的温度为60℃，时间为1～3h。

4.根据权利要求1或3所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤2)中纳米二氧化硅与钌盐的质量比为589:5.89～35.34，纳米二氧化硅的粒径为5～50nm；混匀采用超声混匀，超声的功率为100～200W，时间为10～20min。

5.根据权利要求1或3所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤3)中烘干的温度为60～80℃，烘干的时间为4～12h；在氮气气氛中焙烧，焙烧的温度为700℃，时间为2～8h，焙烧的速率为1～10℃/min。

6.一种二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂用于不饱和化合物催化转移加氢的方法，其特征在于：所述二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂为根据权利要求1-5中任一项所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的制备方法所制得的催化剂，以不饱和化合物为原料，甲酸为氢源，氮气为保护气，去离子水为溶剂，同时加入二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂进行催化，在还原温度为90～120℃，反应时间为1～7h的条件下不饱和化合物催化转移加氢还原；所述不饱和化合物为喹啉，吡啶，环己酮，硝基苯或肉桂醛中的一种；所述不饱和化合物，溶剂，甲酸和二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的质量比为65:10000:25～200:10～40。

7.根据权利要求6所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂用于不饱和化合物催化转移加氢的方法，其特征在于：以喹啉为原料，甲酸为氢源，氮气为保护气，去离子水为溶剂，同时加入二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂进行催化，在还原温度为120℃，反应时间为4～7h的条件下喹啉催化转移加氢还原为1,2,3,4-四氢喹啉；喹啉，去离子水，甲酸和二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的质量比为65:10000:100～200:30～40。

8.根据权利要求6所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂用于不饱和化合物催化转移加氢的方法，其特征在于：以吡啶为原料，甲酸为氢源，氮气为保护气，去离子为溶剂，同时加入二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂进行催化，在还原温度为120℃，反应时间为5～7h的条件下吡啶催化转移加氢还原为哌啶；吡啶，溶剂，甲酸和二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的质量比为40:10000:100～200:40。

9.根据权利要求6所述的二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂用于不饱和化合物催化转移加氢的方法，其特征在于：以环己酮为原料，甲酸为氢源，氮气为保护气，去离子水为溶剂，同时加入二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂进行催化，在还原温度为120℃，反应时间为5～7h的条件下环己酮催化转移加氢还原为环己醇；环己酮，溶剂，甲酸和二氧化硅负载碳氮包覆钴钌催化剂的质量比为49:10000:100～200:40。