[发明专利]一种石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜及其制备方法

说明书

本发明公开一种石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜及其制备方法，即以石墨烯为主体，以聚酰亚胺作为焊接剂和填充剂，通过焊接扩大石墨烯片层尺寸，同时聚酰亚胺作为填充剂填充在石墨烯薄膜中的空隙，最终得优选厚度为17‑21μm、导热率为845‑1133 W·m^‑1·K^‑1的石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜。其制备过程即首先将氧化石墨烯溶液和聚酰胺酸溶液均匀混合，在液相中进行蒸发界面自组装形成氧化石墨烯/聚酰胺酸复合薄膜，再依次通过亚胺化、碳化和石墨化将氧化石墨烯还原成石墨烯，同时将聚酰胺酸转变为聚酰亚胺，最终得到石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜。其制备方法工艺流程简单，容易操作，有望实现大规模工业化生产。

技术领域

本发明涉及一种导热薄膜的制备技术，具体为一种利用聚酰亚胺作为焊接剂和填充剂对石墨烯片层进行焊接和填充石墨烯薄膜空隙，以提高石墨烯薄膜在平面内的高导热性能，制备出一种有着高导热率的石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜。

背景技术

石墨烯是呈二维蜂窝状晶格结构的单层碳原子，它是构建其他炭材料的基本结构单元。由于其独特的导热性能、力学性能和化学稳定性，石墨烯在导热薄膜、导热界面材料、导热中间相填充物等功能材料中有广泛的应用前景。自2004年，英国曼彻斯特大学研究组首次获得稳定存在的石墨烯后，石墨烯迅速成为材料科学和凝态物理研究领域的热点。目前已经测得的单层石墨烯片层内的热导率为5300W·m^-1·K^-1。随着可穿戴电子产品的飞速发展，目前的散热片已经无法满足高功率电子器件的散热需求。所以，制备高导热率的散热薄膜并寻求一条工艺简单、可工业化制备的方法是非常具有重要的战略意义，同时也是非常迫切的任务。而目前，商用的导热薄膜主要是导热石墨膜，其热导率只能达到300-800W·m^-1·K^-1左右。

发明内容

本发明的目的之一在于为了解决上述石墨烯薄膜的热导率低等技术问题而提供一种石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜，该石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜具有较高的导热率。

本发明的目的之二在于提供上述石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，该方法先利用聚酰亚胺对石墨烯片层的进行焊接，经过亚胺化、碳化和石墨化处理后得到石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜，聚酰亚胺填充在石墨烯薄膜内部的孔隙，从而减少薄膜内的热阻，提高薄膜的热导率。

本发明的技术方案

一种石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜，即以石墨烯为主体，添加少量聚酰亚胺作为石墨烯片层的焊接剂，扩大石墨烯的片层同时填充薄膜中的空隙，具体方法为：首先将氧化石墨烯和聚酰胺酸均匀混合，在液相中进行蒸发界面自组装形成氧化石墨烯/聚酰胺酸复合薄膜，得到的氧化石墨烯/聚酰胺酸复合薄膜，再依次通过亚胺化、碳化和石墨化将氧化石墨烯还原成石墨烯，同时将聚酰胺酸转变为聚酰亚胺，最终得到的石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜。

上述的一种石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜的制备方法，具体包括步骤如下：

(1)、将氧化石墨烯均匀分散在N,N-二甲基甲酰胺中，得到氧化石墨烯分散液；

上述氧化石墨烯和N,N-二甲基甲酰胺的用量，按质量比计算，氧化石墨烯：N,N-二甲基甲酰胺为1:10；

(2)、将4,4’-二氨基二苯醚和均苯四甲酸二酐分别溶于N,N-二甲基甲酰胺中，分别得到浓度为0.2g/ml的4,4’-二氨基二苯醚溶液和浓度为0.2g/ml的均苯四甲酸二酐溶液；

然后控制滴加速率为0.2ml/min将均苯四甲酸二酐溶液缓慢滴入4,4’-二氨基二苯醚溶液中，常温搅拌下使均苯四甲酸二酐与4,4’-二氨基二苯醚进行反应2h，得聚酰胺酸溶液；

上述4,4’-二氨基二苯醚溶液和均苯四甲酸二酐溶液的用量，按4,4’-二氨基二苯醚溶液中的4,4’-二氨基二苯醚：均苯四甲酸二酐溶液中的均苯四甲酸二酐为1:1的比例计算；