[发明专利]一种千克产量级铯榴石亚微米球的制备方法

说明书

本发明公开了一种千克产量级铯榴石亚微米球的制备方法，其特征是：取固体原料无定形二氧化硅、无定形氧化铝、偏高岭土、一水合氢氧化铯，加入到蒸压反应釜中；按固体原料：去离子水为1:15～20的重量比取去离子水，加入到蒸压反应釜中；在温度140～200℃、压力0.3～0.8MPa、搅拌速度60～100转/每分钟的条件下反应4～20h，冷却，过滤，固体物经水洗，干燥，即制得铯榴石亚微米球。采用本发明，在温和条件下实现铯榴石亚微米球的公斤级合成制备，适合于工业规模化生产；制得的铯榴石亚微米球可用于制备铯放射源源芯材料或放射性废料储存用陶瓷容器、也可用于航空航天领域的耐高温陶瓷。

技术领域

本发明属于无机化学，涉及一种千克产量级铯榴石亚微米球的制备方法。本发明制得的铯榴石亚微米球可用于制备铯放射源源芯材料或放射性废料储存用陶瓷容器、也可用于航空航天领域的耐高温陶瓷，在国防军工领域应用前途广泛。

背景技术

铯榴石也称为铯沸石，其理论化学结构式为CsAlSi₂O₆，是铯（Cs）稳定存在的主要天然矿物形式，其晶体结构由共用桥氧的(Al,Si)O₄四面体网络结构骨架和平行分布于<111>方向通道中的Cs离子构成，理论上可容纳超过40wt%的Cs。铯榴石具有高Cs含量、优良的水热稳定性和耐高温性能(熔点＞1900℃)等，可用于吸附催化、Cs放射源源芯材料、含¹³⁷Cs核废料固化以及航空航天等领域，但天然铯榴石资源稀少，且多与其他硅酸盐矿物共生。现有技术中，铯榴石的制备方法主要有高温固相法、溶胶凝胶法、沸石前驱体法，现有技术方法需要的合成温度较高，这不可避免的会造成Cs高温挥发，腐蚀设备，其所形成的Cs气载物也难以捕捉和搜集，带来二次污染。

现有技术中，CN104477934A公开了“一种低温合成铯沸石的方法”，系利用氢氧化铯、分析纯非晶二氧化硅和Al粉为原料，在180℃～220℃和1.00～2.32MPa的饱和蒸汽压下处理6～72h,最后沉淀过滤、洗涤、干燥得目标产物铯沸石，所合成铯沸石为100～200nm的不规则颗粒，且可能存在其他沸石晶相。CN105905920 A公开了“一种以土壤为原料生成铯沸石的方法”，以土壤为原料生成了铯沸石，但需要先将原料混合物在压片机中以30MPa压力压制成型，脱模之后的样品置于反应釜中，在水热温度100℃～240℃下反应2h～48h,干燥之后,即得反应产物铯沸石，所用土壤为天然粘土材料，粘土矿物提供了晶种作用，但以天然土壤为原料不可避免造成所合成铯沸石中石英杂质较多，不适于制备规则的铯榴石粉体材料。随着人们对铯榴石认识的逐渐加深，其在航空航天和国防军工领域应用重要性逐渐凸显，对微观形貌规则、颗粒粒径小的铯榴石材料需求量也不断增加，急需寻找一种低温、工艺及设备简单、能够规模化、批量化制备铯榴石微颗粒的方法。

发明内容

本发明的目的旨在克服现有技术中的不足，提供一种千克产量级铯榴石亚微米球的制备方法。本发明提供一种不需要添加表面活性剂或晶种，工艺简单，条件温和（140～200℃、0.3～0.8MPa水热环境）的铯榴石亚微米球的低温合成方法。

本发明的内容是：一种千克产量级铯榴石亚微米球的制备方法，其特征是步骤为：

a、取固体原料无定形二氧化硅、无定形氧化铝、偏高岭土、一水合氢氧化铯，并使固体固体原料中化学元素的摩尔比为Cs：Al：Si = 1:1:1～3，将固体原料混合并加入到内置有搅拌器的蒸压反应釜中；

b、按固体原料无定形二氧化硅、无定形氧化铝、偏高岭土和一水合氢氧化铯的总重量：去离子水为1:15～20的重量比例取去离子水，加入到蒸压反应釜中成为液固混合物，封闭蒸压反应釜；