[发明专利]一种臭氧强化催化材料的制备及应用方法

权利要求书

1.一种臭氧强化催化材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

（1）将间苯二酚、十六烷基三甲基溴化铵、甲醛、硼酸和硝酸铁按比例混合，在80℃下保持24h，制备得到负载铁介孔碳气凝胶前体；

（2）将负载铁介孔碳气凝胶前体分别在60℃和105℃下陈化12h，脱水得到负载铁介孔碳气凝胶中间体；采用模具对负载铁介孔碳气凝胶中间体进行成型作业，制备出特定形状的中间体块；

（3）将制备得到的中间体块在高温炉中，氩气气氛条件下，900℃保持3~4h，冷却后取出，制备得到负载铁介孔碳气凝胶；

（4）将六水合硝酸钴用去离子水配制成溶液，将制备的负载铁介孔碳气凝胶浸入硝酸钴溶液中，在转速为120rpm条件，30℃保存1~2天，以填充四氧化三钴；

（5）将步骤（4）制备得到的填充好四氧化三钴的介孔碳气凝胶在60℃下熟化24h，再在400-450℃下氮气气氛下热解6~10h，冷却后制备得到硼修饰介孔碳气凝胶负载铁和钴的臭氧强化催化材料。

2.根据权利要求1所述臭氧强化催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中的混合液，由间苯二酚、十六烷基三甲基溴化铵、甲醛、硼酸、硝酸铁和去离子水按比例混合得到凝胶溶液，凝胶溶液中，间苯二酚与十六烷基三甲基溴化铵的质量比为125:1，间苯二酚与甲醛的质量比为0.5:1，硝酸铁浓度15-25mmol/L，硼酸浓度0.3-0.4mol/L。

3.根据权利要求1或2所述臭氧强化催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中，负载铁介孔碳气凝胶前体的具体制备方法为：将间苯二酚、十六烷基三甲基溴化铵和甲醛投加到去离子水中，环境相对湿度65±3%，溶液混合后放入水浴锅80℃保持12h，得到凝聚态气凝胶；将硼酸投加到气凝胶中，在硼酸分子交联作用下，气凝胶中的分子链增长变长，形成交联状，然后投加硝酸铁溶液，此时气凝胶呈现棕黄色，80℃下继续保持12h得到硼修饰负载铁介孔碳气凝胶前体。

4.根据权利要求1所述臭氧强化催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤（2）中，采用塑料或不锈钢作为模具，倒入步骤（1）制备的负载铁介孔碳气凝胶前体，将带凝胶前体的模具放入烘箱在60℃和105℃条件下分别陈化12h，前体形态固化，材料性质陈化到位，生成了具有特定外形的负载铁介孔碳气凝胶中间体。

5.根据权利要求4所述臭氧强化催化材料的制备方法，其特征在于，所述模具内部空腔形态为环状、立方体或扇形。

6.根据权利要求1所述臭氧强化催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤（4）中，硝酸钴溶液的浓度为2~6mmol/L，硝酸钴用量为介孔碳气凝胶前体质量的1-5%。

7.根据权利要求1所述臭氧强化催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤（5）中，得到的臭氧强化催化材料的BET比表面积为300-600m²/g，总孔容积为0.1-0.45cm³/g。

8.根据权利要求1所述方法制备所得的臭氧强化催化材料催化臭氧空气、H₂O₂、H₂O₂/O₃获得羟基自由基的应用。

9.根据权利要求8所述应用，其特征在于，反应条件为：

（1）利用臭氧空气进行微孔曝气或溶气释放，臭氧空气与水中有机物充分混合；

（2）混合物进入硼修饰介孔碳气凝胶负载铁和四氧化三钴催化材料中间的空隙，在催化材料表面催化活性物质如铁和四氧化三钴将O₃催化分解，产生羟基自由基；

（3）羟基自由基与有机物作用将其碳化为CO₂。