[发明专利]一种石墨烯气凝胶及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种石墨烯气凝胶，其特征在于，由以下方法制成：

（1）预还原处理：将还原剂加入氧化石墨烯溶液中混合，超声分散后，进行预还原处理，得半还原的石墨烯水凝胶；

（2）终还原处理：在步骤（1）所得半还原的石墨烯水凝胶中加入还原剂，超声处理后，再进行终还原处理，得石墨烯水凝胶；

（3）酸/碱浸泡：将步骤（2）所得石墨烯水凝胶置于酸或碱的水溶液中浸泡后，洗涤水凝胶至中性，吸出多余的液体后，冷冻干燥，得石墨烯气凝胶。

2.根据权利要求1所述石墨烯气凝胶，其特征在于：步骤（1）中，所述氧化石墨烯溶液的制备方法，包括以下步骤：

1）低温预氧化：将微晶石墨粉与硝酸钠粉加入浓硫酸中，在冰水浴中搅拌反应，得低温预氧化的石墨溶液；

2）低温氧化：将氧化剂分次加入到步骤1）所得低温预氧化的石墨溶液中，在冰水浴中搅拌反应，得低温氧化的石墨溶液；

3）中温氧化：将步骤2）所得低温氧化的石墨溶液在中温水浴中搅拌反应后，在恒温条件下，滴加入去离子水，搅拌均匀，得中温氧化的石墨溶液；

4）高温水解：将步骤3）所得中温氧化的石墨溶液在高温水浴中搅拌反应，自然冷却至室温，得高温水解的氧化石墨烯溶液；

5）洗涤：在步骤4）所得高温水解的氧化石墨烯溶液中加入洗涤剂，离心，在分离的沉淀中加入稀盐酸，超声至沉淀完全分散后再离心，重复操作1～2次，随后在分离的沉淀中加入水，超声至沉淀完全分散后再离心，重复操作1～2次，最后加水的同时超声分散调节pH值至5～6，得氧化石墨烯溶液。

3.根据权利要求2所述石墨烯气凝胶，其特征在于：步骤1）中，所述微晶石墨粉、硝酸钠粉和浓硫酸的质量比为1:1:48～55，所述浓硫酸的质量分数为90～98%；步骤1）、2）中，所述冰水浴的温度为0～4℃，搅拌反应的时间为0.5～2.5h；步骤2）中，所述氧化剂与微晶石墨的质量比为1～4:1；步骤2）中，所述氧化剂分次加入时，每次加入的量≤1/4总加入量，每次间隔20～40 min；步骤2）中，所述氧化剂为高锰酸钾。

4.根据权利要求2或3所述石墨烯气凝胶，其特征在于：步骤3）中，所述中温水浴的温度为37～42℃，搅拌反应的时间为15～22h；所述加入的水与步骤1）浓硫酸的体积比为2.5～9.0:1；刚开始，水的滴加速度为0.1～0.5 mL/s，当加入的水与步骤1）浓硫酸的体积比大于1时，滴加速度提升为2～5 mL/s。

5.根据权利要求2～4之一所述石墨烯气凝胶，其特征在于：步骤4）中，所述高温水浴的温度为95～98℃，搅拌反应的时间为15～40min；步骤5）中，加入洗涤剂至不再出现气泡为止；步骤5）中，所述洗涤剂为过氧化氢，质量分数为25～35%；步骤5）中，所述离心的速度为3500～3800 r/min；步骤5）中，所述稀盐酸或水每次操作的用量为加入洗涤剂前高温水解的氧化石墨烯溶液体积的1～2倍，稀盐酸的质量分数为3～8%；步骤5）中，所述超声分散的功率为150～180 W，频率为20～40kHz，时间为10～30 min。

6.根据权利要求1～5之一所述石墨烯气凝胶，其特征在于：步骤（1）中，所述氧化石墨烯的片层厚度为1～10nm，粒径为2～6μm，层数为4～7层；所述氧化石墨烯溶液的质量浓度为2～5 mg/mL。

7.根据权利要求1～6之一所述石墨烯气凝胶，其特征在于：步骤（1）、（2）中，所述还原剂的总用量与氧化石墨烯的质量比为3～5:1，其中，步骤（1）中还原剂的用量为总用量的10～50%；步骤（1）、（2）中，所述还原剂为L-抗坏血酸或乙二胺；步骤（1）、（2）中，所述还原处理的温度均为80～95℃；步骤（1）、（2）中还原处理的总时间为0.5～10 h，其中，步骤（1）中还原处理的时间为总时间的10～50%；步骤（1）、（2）中，当以L-抗坏血酸为还原剂时，还原处理的总时间为0.5～3.0 h，当以乙二胺为还原剂时，还原处理的总时间为6～10 h；步骤（1）中，当以L-抗坏血酸为还原剂时，控制反应溶液的pH值为5～6，当以乙二胺为还原剂时，控制反应溶液的pH值为8～9。