[发明专利]一种铁掺杂铈基固溶体烟气脱硝催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了一种铁掺杂铈基固熔体催化剂的制备方法，该方法采用溶胶凝胶法，把可溶性铁盐和可溶性铈盐溶解在甲醇、乙醇和乙二醇中，在胶凝剂环氧丙烷、乙二醇或蔗糖等的作用下，可溶性铁盐的活性组分Fe³⁺掺杂到可溶性铈盐的铈的晶格中，经干燥灼烧后形成Fe_xCe_1‑xO_y固熔体，铁的最大掺杂量可以达到75％；这种方式制备的脱硝催化剂铁铈掺杂均匀纯净，大小均一，内部形成孔道结构，比表面积较大，热稳定性较高，具有较高的脱硝效率，最重要的是，催化剂有良好的抗硫抗水性能。

技术领域

本发明属于烟气脱硝催化剂的制备领域，具体涉及一种铁掺杂铈基固溶体烟气脱硝催化剂的制备方法。

背景技术

氧化铈（CeO₂）是稀土元素中最稳定的化合物，具有储氧储硫作用和独特的氧化还原性能，在Ce³⁺和Ce⁴⁺之间的氧化还原变换过程中很容易产生具有较高迁移率的不稳定氧空位和大体积的氧自由基，这使得CeO₂具有较高的催化活性。铁的氧化物如Fe₂O₃是具有杰出性能的活性助剂组分，Fe₂O₃存在于金属氧化物活性组分的周围可以抑制催化剂烧结；再者，已发现铁催化剂受SO₂和H₂O的影响小，所以铁能改善催化剂抗硫抗水性能。CeO₂价带和导带能隙较宽，掺入铁后能带间隙明显减小，掺杂后如果能形成固溶体结构，CeO₂晶格氧的催化反应活性将会得到明显提高，有利于电子的传输，减小反应活化能，提高催化活性。然而，由于离子半径、晶相结构的不同，Fe³⁺离子很难掺入CeO₂，形成固溶体结构。铁掺杂铈基固溶体大都由溶液法制得，能成功获得铁铈固溶体的方法包括水热法、微乳液法、柠檬酸熔融盐法、共沉淀法和溶胶凝胶法等。前驱体的制备阶段在铁铈固溶体形成过程中起很重要的作用。Li等（Li G S，Smith R L，Inomata H．J. Am. Chem．Soc．，2001, 123 ( 44 ):11091-11092）采用水热法制备出了最高掺杂Fe15%的固溶体；Laguna等（Laguna O H，Centeno M A，Boutonnet M，Odriozola J A．Appl．Catal．B，2011，106 ( 3 /4) : 621-629）采用微乳液法制备出了最高掺杂Fe50%的固溶体；Kamimura等（Kamimura Y，Sato S，Takahashi R，Sodesawa T，Akashi T．Appl．Catal．A，2003，252 ( 2) : 399-410）采用柠檬酸熔融盐法制备出了最高掺杂50%的固溶体。尽管采用这些方法得到了一定铁掺杂量的固溶体，但是存在铁掺杂量低，实验条件复杂和掺杂铁不均匀，有杂相Fe₂O₃存在的缺点，固溶体微观形貌不理想。溶胶凝胶法制备催化剂具有颗粒掺杂均匀、催化剂形貌好和反应容易控制的特点，Laguna等（Laguna O H，Centeno M A，Arzamendi G，Ganda L M，Romero-Sarria F，Odriozola J A．Catal．Today，2010，157 ( 1 /4 ):155-159）采用溶胶凝胶法制备的Fe掺杂Ce基催化剂，最大掺杂量仅有10%。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提供一种铁掺杂铈基固溶体烟气脱硝催化剂的制备方法，该制备方法采用溶胶凝胶法制备铁掺杂铈基固溶体，提高了Fe的掺杂量，同时铁以原子态掺杂在固溶体中，掺杂均匀，无其它如Fe₂O₃杂质相，催化剂内部形成孔道结构。该催化剂具有良好的抗硫抗水性能。具体技术方案如下：

一种铁掺杂铈基固溶体烟气脱硝催化剂的制备方法，其特征在于：该制备方法包括如下步骤：

（1）将可溶性铁盐和铈盐分别溶解在有机溶剂中，搅拌均匀；