[发明专利]一种高效g‑C3N4/g‑C3N4I光催化剂构建及其制备和应用

说明书

技术领域

本发明属于治理染料废水污染领域，具体涉及一种高效g-C₃N₄/g-C₃N₄I光催化剂构建及其制备和应用。

背景技术

光催化技术作为一种“绿色”技术，在治理水污染方面，具有耗能低、不会产生二次污染且可重复利用的优点，光催化技术不仅可以用于处理水污染的问题，而且还可以用于处理大气污染、土壤污染、杀菌等多个方面。

g-C₃N₄可以吸收可见光，化学性质稳定，还具有无毒、无害、来源丰富、制作简单等特点，此外，其原料价格便宜、不含金属，使得g-C₃N₄成为一种新型的光催化材料。然而，单一相催化剂通常因量子效率低而使其光催化性能表现不够理想。因为g-C₃N₄材料光生电子－空穴复合率较高，导致其催化效率较低，从而限制了它在光催化方面的应用。

为了提高g-C₃N₄的催化活性，近年来，人们研究了很多改性方法。其中，对g-C₃N₄进行改性的非金属元素包括S、N、C、B、F、P等，一般认为这些非金属元素取代了3-s-三嗪结构单元中的C、N、H元素，从而形成g-C₃N₄晶格缺陷使得光生电子-空穴对得到有效分离，提高其光催化性能。

如将双氰胺与BmimPF6(离子液体)混合，经过高温煅烧后得到P掺杂g-C₃N₄催化剂，经XPS分析表明P元素取代了结构单元中C，少量P掺杂虽然不能改变g-C₃N₄的结构，但是，其明显改变了g-C₃N₄的电子结构，光生电流也明显高于没掺杂g-C₃N₄。再如，采用加热分解三聚氰胺与氧化硼的混合物制备了B掺杂g-C₃N₄，经过XPS光谱分析表明B取代了g-C₃N₄结构中的H，光催化降解染料研究表明B掺杂同时提高了催化剂对光的吸收，因此，罗丹明B光催化降解效率也得到提高。再如，将g-C₃N₄在H₂S气氛里于450℃煅烧制备了具有独特电子结构S元素掺杂g-C₃N₄的CNS催化剂，XPS分析显示S取代了g-C₃N₄结构中N。当λ＞300及420nm时S掺杂g-C₃N₄光催化分解水产氢催化效率分别比单一g-C₃N₄提高7.2和8.0倍。

除此之外，用NH₄F作为F源与DCDA制得F元素掺杂g-C₃N₄催化剂(CNF)，F元素掺入g-C₃N₄的骨架中，形成了C-F键，使其中一部分sp²C转化为sp³C，从而导致g-C₃N₄平面结构不规整；另外，随着F元素掺杂数量增多，CNF在可见光区域内的吸收范围也随之扩大，而其对应的带隙能由2.69eV降到2.63eV。再如，他们又用BH₃NH₃作为硼源制备B元素掺杂的g-C₃N₄催化剂CNB，对B元素的掺入取代了g-C₃N₄结构单元中的C元素。再如，采用四苯硼钠作为B源，在掺入B的同时，又因苯离去基团的作用使得g-C₃N₄形成薄层结构，其层的厚度为2～5nm，降低了光生电子到达催化剂表面所需要消耗的能量，因此提高了光催化效率。

然而，上述制备方法不仅操作复杂、步骤繁琐、原料成本高，而且制得的光催化剂的光催化活性提升程度有限，对染料污水的降解效率提升不明显，不能推广使用和进行大规模工业生产。

因此，开发一种光催化活性高、制备方法简单且适用性强的治理染料废水污染的光催化剂是目前亟需解决的问题。

发明内容