[发明专利]一种磁性多级孔金属有机骨架催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种磁性多级孔金属有机骨架催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

（1）将可溶性金属盐和多齿有机配体溶于溶剂中，得金属盐有机配体混合溶液；

（2）取磁性大孔聚丙烯酰胺置于反应釜中，然后向反应釜中加入步骤（1）所得金属盐有机配体混合溶液，加热反应，反应结束后将产物依次进行磁性分离、洗涤和干燥，即得磁性多级孔金属有机骨架催化剂；

所述步骤（2）中，磁性大孔聚丙烯酰胺通过如下方法制备得到：

（2.1）将丙烯酰胺、N,N’-亚甲基二丙烯酰胺和聚乙烯醇溶于水，得混合水溶液；

（2.2）取步骤（2.1）所得混合水溶液与表面活性剂和Fe₃O₄纳米粒子混合搅拌，然后逐滴加入二甲苯和过硫酸铵溶液，搅拌，再加入四乙基乙二胺进行反应；

（2.3）反应完后依次进行离心、洗涤、切粒和真空干燥，即得磁性大孔聚丙烯酰胺。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2.1）中，丙烯酰胺、N,N'-亚甲基二丙烯酰胺和聚乙烯醇的摩尔比为1917：179：2；所述步骤（2.2）中，表面活性剂为TritonX-405，表面活性剂的添加量为混合水溶液体积的0.1倍，Fe₃O₄纳米粒子的添加量为0.01175g/mL~0.50g/mL，二甲苯的添加量为混合水溶液体积的1.5倍，过硫酸铵溶液的添加量为混合水溶液体积的0.05倍，过硫酸铵溶液的浓度为10wt%，四乙基乙二胺的添加量为混合水溶液体积的0.0075倍，搅拌的时间为10min，反应的温度为60℃，反应时间为24h。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2.3）中，洗涤操作具体是指将离心后的产品依次用去离子水和丙酮反复洗涤三次；真空干燥具体是指在50℃~70℃下真空干燥10h~14h。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2）中，加热反应的温度为100℃~160℃，加热反应的时间为6h~24h；干燥操作具体是指在50℃~70℃下真空干燥10h~14h。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中，所述可溶性金属盐选自Cu(NO₃)₂、Zn(NO₃)₂、Fe(NO₃)₂、ZrCl₄、Al(NO₃)₂中的任意一种，所述多齿有机配体选自对苯二甲酸、2-氨基对苯二甲酸、联苯二甲酸、均苯三甲酸、2-甲基咪唑中的任意一种，所述溶剂为水、甲醇、N,N’-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜中的一种或多种。

6.根据权利要求1~5中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述金属有机骨架为MOF-2、MOF-5、ZIF-8、UiO-66、UiO-66-NH2、UiO-67、HKUST-1、Fe-MIL-101、Fe-MIL-101-NH2、Al-MIL-101中的任意一种。

7.一种磁性多级孔金属有机骨架催化剂，其特征在于，所述磁性多级孔金属有机骨架催化剂由权利要求1~6中任一项所述的制备方法制备得到。

8.一种如权利要求7所述的磁性多级孔金属有机骨架催化剂的应用，其特征在于，将其应用于催化有机合成反应。

9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，将其应用于催化α-环氧蒎烷转化为龙脑烯醛的反应。