[发明专利]基于苝四酸二酐修饰的氮化碳/氧化石墨烯气凝胶复合材料及其制备方法与应用

说明书

技术领域

本发明涉及功能材料技术领域，具体涉及到一种基于苝四酸二酐修饰的氮化碳与氧化石墨烯组成的气凝胶复合材料及其制备方法与在一氧化氮光催化处理中的应用。

背景技术

一氧化氮污染是一种典型的气体环境污染。随着中国经济和工业的快速发展，全国汽车数量也在增加。汽车尾气排放到空气中是造成环境污染的主要原因。因此，主要城市的PM 2.5（PM为颗粒物质）的浓度水平远高于国家环境空气质量标准。最近中国经历了严重的严重霾事件，然而氮氧化物（主要包括一氧化氮和二氧化氮）是这些污染事件的罪魁祸首。因此，开发有效和经济的技术来解决一氧化氮污染是一个迫切的问题。目前，已有许多处理一氧化氮的方法，例如物理吸附，生物过滤，热催化还原和选择的催化还原，但这些方法对于在低浓度（十亿分之一级别）水平下一氧化氮的处理是不经济的和低效的。半导体光催化被认为是降解低浓度一氧化氮的有前途的技术，由于其高效率和环保特性，在解决全球能源短缺方面具有潜在的价值，然而，现有处理剂降解一氧化氮的效果远远不能达到人们预期的效果。

发明内容

本发明目的是提供一种基于苝四酸二酐修饰的氮化碳/氧化石墨烯气凝胶复合材料及其制备方法，通过双氰胺在高温煅烧条件下进行分子聚合而形成片状氮化碳材料，在利用苝四酸二酐对该氮化碳进行修饰，与氧化石墨烯混合进行水热反应得到水凝胶，再进行冷冻干燥得到苝四酸二酐修饰氮化碳与氧化石墨烯组成的气凝胶复合材料，以实现该材料在一氧化氮的光催化降解方面得到广泛的应用。

为了达到上述目的，本发明具体技术方案如下：

一种基于苝四酸二酐修饰的氮化碳/氧化石墨烯气凝胶复合材料的制备方法，包括以下步骤：

（1）以双氰胺为原料，高温煅烧条件下，通过分子聚合作用制备片状氮化碳；

（2）将苝四酸二酐和氮化碳在高温加热条件下反应，咪唑为溶剂，制备苝四酸二酐修饰的氮化碳材料；

（3）将苝四酸二酐修饰的氮化碳和氧化石墨烯均匀分散在去离子水中，进行反应，再经过冷冻干燥，制得苝四酸二酐修饰氮化碳与氧化石墨烯组成的气凝胶复合材料，即基于苝四酸二酐修饰的氮化碳/氧化石墨烯气凝胶复合材料。

本发明还公开了一种基于苝四酸二酐修饰的氮化碳/氧化石墨烯水凝胶复合材料的制备方法，包括以下步骤：

（1）以双氰胺为原料，煅烧制备片状氮化碳；

（2）将苝四酸二酐和片状氮化碳在咪唑中反应，制备苝四酸二酐修饰的氮化碳材料；

（3）将苝四酸二酐修饰的氮化碳和氧化石墨烯分散到去离子水中，反应制得基于苝四酸二酐修饰的氮化碳/氧化石墨烯水凝胶复合材料。

上述技术方案中，步骤（1）中，双氰胺放入瓷坩埚中，氩气保护下，在400~700 ℃ 下煅烧3~6小时，煅烧的升温速率为每分钟2~15 ℃，得到黄色的片状氮化碳，并研磨成粉末，在本发明条件下可以简便高效的得到大量的片状氮化碳。

上述技术方案中，步骤（2）中，将质量比为1：30：120的苝四酸二酐、氮化碳、咪唑加入到烧瓶中，在氮气保护下，油浴加热在到130~160 ℃，反应时间为4~7小时；反应结束后冷却至室温，将将产物转移到碳酸钾水溶液中，回流1~3小时，冷却至室温，离心，用盐酸洗，再用水和乙醇洗至中性，真空干燥3~6小时，该方法可以将苝四酸二酐分子成功地修饰到氮化碳的表面。

上述技术方案中，步骤（3）中，将质量比为3:1的苝四酸二酐修饰的氮化碳和氧化石墨烯分散到水中，超声搅拌2小时，使其分散均匀；将分散均匀的悬浊液转移至反应釜中进行反应，温度为160~200 ℃，时间为5~8小时，反应结束后，自然冷却至室温，制得柱状水凝胶；将水凝胶放在冷冻干燥箱中冷冻干燥1~2天，最后得到氮化碳石墨烯气凝胶，该条件下可以很容易的得到目标产物，且该材料具有很好的导电性能。