[发明专利]一种Fe-Mn-Zr复合氧化物催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种Fe‑Mn‑Zr复合氧化物催化剂及其制备方法和应用，本发明采用简单共沉淀法以异丙醇胺为沉淀剂在500℃下煅烧，成功制备了一种Fe‑Mn‑Zr复合氧化物催化剂，该催化剂为由Zr掺杂的MnFe₂O₄尖晶石型复合氧化物催化剂。该催化剂在较低温度下就可达到较高的对NO和CO转化率，制备方法简单易行，制备原料便宜易得。尤其是按照Fe、Mn和Zr的摩尔比2：2：1制备得到的Fe‑Mn‑Zr复合氧化物催化剂，其在300℃下NO的转化率为100％，400℃下CO的转化率为100％，表现出了理想的CO+NO催化活性，有助于非贵金属催化剂在废气排放控制方面的发展。

技术领域

本发明涉及非贵金属催化剂领域，尤其涉及一种Fe-Mn-Zr复合氧化物催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

近年来大气污染问题受到广泛关注。汽车尾气中包含NO_x和CO等有毒成分，不仅对人体健康有害，而且危害大气和生态环境，因此，汽车尾气污染治理已经成为当前环境管理中最紧迫的任务之一。CO+NO催化反应(CO催化还原NO)作为可同时除去汽车尾气中的NO和CO的有效方法，而选择反应所使用的催化剂成为影响汽车尾气处理效果至关重要的因素。

长期以来贵金属催化剂(如Pd、Rh、Pt等等)被认为是CO+NO催化反应最有效的催化剂。然而，随着市场需求的增长，贵金属催化剂在实际生产过程中很难被广泛应用，这主要归因于它们的稀缺性、成本高、热稳定性低及失活后不可再生等缺点。为了克服上述问题，开发新型非贵金属催化剂来替代贵金属催化剂得到了越来越多的关注。

非贵金属催化剂可以提供吸附位点或催化活性位点(例如氧空位)，而且其优异的氧化还原性能已被广泛讨论并用于催化领域。在各种非贵金属氧化物中，含有3d过渡金属离子的AB₂O₄式的尖晶石型金属氧化物具有独特的表面和结构性能，并且在除去NO_x方面具有较高的催化活性。现有技术中所制备的研发制备AB₂O₄式的尖晶石型金属氧化物，其催化活性和稳定性在低温(350℃)通常情况NO和CO转化率在60％左右，因此，制备可在较低温度下对NO和CO转化率高的尖晶石型金属氧化物催化剂仍具有重要意义。

发明内容

本发明提供了一种尖晶石复合氧化物Fe/Mn/Zr催化剂及其制备方法和应用，以解决CO+NO催化反应中非贵金属催化剂低温下NO和CO转化率低的问题。

第一方面，本发明提供了一种Fe-Mn-Zr复合氧化物催化剂，所述催化剂为由Zr掺杂的MnFe₂O₄尖晶石型复合氧化物催化剂。

第二方面，本发明还提供了一种第一方面所述的Fe-Mn-Zr复合氧化物催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)根据Fe、Mn和Zr的摩尔比1：(0.25-1)：(0.25-1)，称取铁盐、锰盐及锆盐；将所述铁盐溶解于去离子水中形成的铁盐溶液，将所述锰盐溶解于去离子水和盐酸的混合溶液中形成的锰盐溶液，将所述锆盐溶解于去离子水和盐酸的混合溶液中形成的锆盐溶液；将所述铁盐溶液、锰盐溶液和锆盐溶液在50℃的磁力搅拌下混合均匀，形成金属盐溶液；

(2)根据Fe和异丙醇胺的摩尔比1：(30-60)，称取异丙醇胺，并以去离子水配制异丙醇胺溶液，将异丙醇胺溶液置于90℃下保温待用；

(3)在90℃的剧烈磁力搅拌下，将所述金属盐溶液快速加入至所述异丙醇胺溶液中，得到悬浊液，继续搅拌2h，进行真空抽滤，得到滤饼；

(4)将所述滤饼用去离子水和无水乙醇洗涤后，放入60℃的鼓风干燥箱中干燥12小时，再在500℃的氩气气氛下煅烧3h，得到Fe-Mn-Zr复合氧化物催化剂。

可选地，所述铁盐为氯化铁；所述锰盐为氯化锰；所述锆盐为硝酸锆。