[发明专利]一种钴铁基光催化剂及其制备与应用

说明书

本发明公开一种钴铁基光催化剂及其制备与应用。所述钴铁基光催化剂包括Co、Fe和Al三种金属元素，并且，包含其中一种或两种金属元素的纳米颗粒均匀地高分散负载于包含有剩余金属元素的纳米片上。本发明的钴铁基光催化剂以水滑石为刚性前驱体，通过高温可诱导限域形成高分散的廉价金属纳米催化剂。同时可以通过控制还原温度，控制水滑石中金属离子的溢出顺序，进一步可形成丰富的纳米结构，在光驱动二氧化碳氢化制备CO、CH₄和高碳烃方面有很高的选择性。本发明的铁钴基光催化剂制备成本低廉，操作简便，工艺简单，易于大规模生产，有望代替传统热催化应用于工业应用方面。

技术领域

本发明涉及光催化技术领域，尤其涉及一种钴铁基光催化剂及其制备与应用。

背景技术

随着人口的增加和全球工业化进程的加快，对化石燃料的需求越来越大，进而导致CO₂的排放量越来越大。CO₂的大量排放已经造成了严重的温室效应和全球变暖问题。目前抑制CO₂量的方法包括：CO₂的捕集合存储，CO₂的直接化学转化。而CO₂的直接化学转化无疑是一种“一箭双雕”的方法，既能减少大气中CO₂的含量，同时还能把CO₂转化为可用的化学品。目前CO₂的转化，主要集中在CO₂氢化反应，是在Ni，Ru，Fe，Co基催化剂上实现的，Ni，Co和Ru由于其严重的加氢能力，故只能生成低值甲烷，所以也称为甲烷化催化剂。Fe由于其具有催化逆水煤气变化特性和很好的费托反应活性，所以一般可以用来实现高级碳烃的生成。但是，传统的CO₂氢化反应均需要高温高压，由此无疑加速了积碳的形成和催化剂烧结导致催化剂的失活；同时从能量和效率上讲都是极其浪费的。所以在较温和条件下驱动CO₂氢化反应，一直以来是催化及化学领域最前沿和极具挑战的课题，近年来，利用太阳能替代传统的热能来驱动CO₂加氢制备烃类已经被证明是非常有前景的新思路利用太阳能光催化技术将太阳能转化为化学能，已被认为是解决未来可再生能源的最佳途径之一。

水滑石是一种二维层状化合物，其主体层板结构类似于水镁石Mg(OH)₂，层板为八面体MO₆共棱边，金属离子占据八面体中心，由于层板的金属离子组成可调，比例可调，赋予了其广泛的应用。同时以水滑石为刚性前驱体，通过高温，可诱导限域形成高分散的廉价金属纳米催化剂。同时可以通过控制还原温度，控制水滑石中金属离子的溢出顺序，进一步可形成丰富的纳米结构，由于原位形成的催化剂，可避免传统浸渍法等形成催化剂中的弱的催化成分-载体相互作用。该丰富的纳米结构有望在催化领域有广泛的应用前景。

发明内容

基于以上技术背景，本发明提供一种钴铁基光催化剂及其制备与应用。本发明基于水滑石的层状结构及层板二价和三价金属离子的比例可调控性，通过控制高温原位还原温度，可以形成一种钴铁基光催化剂，具体为三种负载型光催化剂，分别为FeO_x负载于CoAl混合金属氧化物纳米片上，FeO_x-CoO_x负载于无定型Al₂O₃纳米片上，和CoFe合金负载于无定型Al₂O₃纳米片上，并首次将其用于光驱动二氧化碳氢化反应，三种光催化剂可分别将CO₂高效的转化为CO、CH₄和高附加值碳烃化合物。

为实现上述目的，本发明采用下述技术方案：

本发明一个方面提供一种钴铁基光催化剂，包括Co、Fe和Al三种金属元素，通过控制三元金属CoFeAl-LDH纳米片的还原温度，精确调控金属的溢出顺序，得到，包含其中一种或两种金属元素的纳米颗粒均匀高分散负载于包含有剩余金属元素的纳米片上。