[发明专利]改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料的制备方法

说明书

技术领域

本发明属于弹性体导热界面材料领域，具体涉及一种改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料及制备方法及应用。

技术背景

随着电子元器件的集成程度和组装密度不断提高，导致元件的功耗和发热量急剧增大，而电子封装与热沉之间的接触在微观上为气隙隔离的点与点之间的接触，空气是热的不良导体，使得电子器件产生的热量不能及时排出，如何提高封装与热沉之间的导热效率成为一个亟待解决的问题。

弹性体界面导热材料作为一种填充封装与热沉之间空隙的复合导热材料，一般以硅橡胶为基体，掺杂其他导热性好的填料以提高基体导热效率。但根据逾渗阈值理论，传统的掺杂材料会使得界面材料的弹性模量随着填料添加量的增加而降低，影响其填充效果。

相变材料由于潜热大，热稳定性好，在弹性体导热界面材料领域得到了广泛应用，主要以定形相变材料的形式填充至硅橡胶基体中来提升界面材料的柔韧性与导热性，利用相变材料潜热高的特点降低界面材料热阻，缓解电子器件的过热现象。但目前定形相变材料所采用的包覆层一般为高分子包覆层，其高的界面热阻使得导热效率差。

与传统的高分子包覆层相比，无机材料包覆层可以有效改善传统高分子包覆所带来的界面热阻过高的问题。氧化石墨烯因其电绝缘性、高比表面积和热导率的特点，可以在保证界面材料柔韧性的同时提高其导热效率，成为无机包覆层的优选材料。

因此，如何利用氧化石墨烯包覆相变物质提高界面材料的导热效率成为一个亟待解决的问题。

发明内容

针对以上研究现状，本发明的目的是提出一种导热效率高的改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料及制备方法及应用。

本发明首先通过改性剂降低氧化石墨烯的亲水性，再通过表面张力作用使得改性氧化石墨烯包覆于相变物质表层，得到潜热值高的复合相变材料，将该复合相变材料利用机械搅拌法填充于硅橡胶中可以有效提高界面导热材料的导热效率和柔韧性。

本发明制备的改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料，它包括氧化石墨烯，改性剂，相变物质与表面处理剂，其质量比为0.1:1.425-2.85:3.5:1.05-2.1，复合相变材料的潜热值为130.52J/g-148.5J/g。

本发明改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料的结构是内层为相变物质，中间层为表面处理剂，最外面层为改性氧化石墨烯的球形。

本发明提供的制备方法包括如下步骤：

(1)将浓度为2mg/ml-10mg/ml的氧化石墨烯水溶液与改性剂溶于有机溶剂，或有机溶剂和水组成的混合液中，在超声和磁力搅拌作用下，通入氩气，60℃-90℃恒温反应3-6h，得到黑色悬浮液相产物A；

(2)将相变物质与表面处理剂加入有机溶剂中，在60℃-90℃恒温搅拌1.0-1.5h预分散，再加入步骤(1)中所制得的液相产物A，在磁力搅拌作用下，于60℃-90℃恒温反应1.0-2.0h后，冷却静置后分层，经过分离、洗涤和干燥，得到微米级的灰棕色固态粉末，即为改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料。

优选地，所属步骤(1)中的所使用的改性剂为硅烷偶联剂，如γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH-550)、γ-氨丙基三甲氧基硅烷(A-1110)、N-氨乙基-γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH-791)等氨基硅烷，或其他胺类物质，如：乙二胺、己二胺、三乙烯四胺、十二胺等。

优选地，所述步骤(1)中所使用的有机溶剂为甲醇、乙醇或其与去离子水的混合溶液。

优选地，所述步骤(1)有机溶剂和水组成的混合液中有机溶剂和水的体积比为1:0-0.2。

优选地，所述步骤(2)中所使用的有机溶剂为甲醇或乙醇。

优选地，所述步骤(2)中所使用的相变物质为石蜡、聚乙二醇(PEG)或硬脂酸等常用的有机相变储能材料。

优选地，所述步骤(2)中所使用的表面处理剂为羟丙基纤维素、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)或十二烷基磺酸钠等。

本发明改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料的应用，包括如下步骤：

将硅橡胶单体、交联剂与改性氧化石墨烯包覆的复合相变材料按照质量比9-10:1:10-15混合均匀，置于模具中，室温交联固化24-48h后，得到硅橡胶导热界面材料。

本发明利用氧化石墨烯高比表面积、热导率、绝缘性等优点，通过调节改性氧化石墨烯与相变物质的质量比以调节球形复合材料的包覆形貌，以便达到最优选的储热性能与机械性能。

本发明与现有技术相比具有如下优点：

1、原料来源广泛，价格便宜，方法简捷，可实现工业化生产。