[发明专利]一种碳化铀核燃料微球及其制备方法

说明书

本发明提供了一种碳化铀核燃料微球的制备方法。本发明通过选用合适的溶剂体系采用湿法制备碳化铀核燃料微球，避免了放射性粉尘污染，并且制备得到的碳化铀核燃料微球具有高球形度且粒径均匀可控。本发明制备的碳化铀核燃料微球球型度良好，尺寸均一；球型有利于核燃料在燃料棒中的装卸，均一的粒径有利于核燃料装填的均匀性并能提高装填密度。本发明设计的具有凝固浴功能的连续相，即保证了高球形度的碳化铀燃料微球的制备，也使得连续相更易于重复回收利用。本发明在配置分散相溶液时将含铀的氧化物固体粉末分散在液体中，既有利于反应物的均匀混合，又避免了放射性粉尘的污染问题。

技术领域

本发明属于核燃料技术领域，具体涉及一种碳化铀核燃料微球及其制备方法。

背景技术

目前我国正在大力发展核工业，各种类型的反应堆正处于运行或建设阶段。然而反应堆的运行过程中会产生大量的核废料，由于核废料的高放射性与长寿命等特点，若不加以有效处理，将会严重影响自然环境与公共安全。目前国际上公认的处理长寿命高放核废料的有效方法是将核废料中的有害元素(主要是次锕系元素)与U、Pu等易裂变核素一起制成燃料元件或靶件，然后利用快堆或加速器驱动的次临界反应堆(ADS)将其中的有害元素(主要是次锕系核素)通过核反应转变成低放射性元素，我们称之为分离-嬗变(Partitioning and Transmutation，P&T)。

碳化铀核燃料具有高导热率(是传统氧化物燃料的8倍)、可裂变核素含量高等优点使其成为ADS重要的备选核燃料。

目前，以氧化铀为原料的碳化铀核燃料微球的制备方法主要为粉末造粒法。这一方法是先将铀的氧化物粉末和碳黑粉末直接机械混合后通过粉末造粒技术制成固体微球，然后在高温烧结中经过碳热还原反应形成碳化铀核燃料微球。这个方法存在若干问题，一是固体粉末很难混合均匀，使得微球内碳黑分布过少的区域氧化物反应不完全，碳黑分布过量的区域生成多碳化物，从而影响微球中碳化铀的纯度；二是若为了通过分离-嬗变处理核废料，需在铀的氧化物和碳黑粉末中掺入含次锕系核素的粉末制成含次锕系核素的碳化铀核燃料微球，由于该方法直接对固体粉末进行混合、研磨、过筛和制球，因此在操作过程中将会不可避免地引起放射性粉尘的污染问题。三是粉末造粒方法很难实现微米量级的球体制备，也很难获得高球形度的球体。为此，探索发明新的以氧化铀为原料的无粉制备高球形度且粒径均匀可控的碳化铀核燃料微球的方法具有重要意义。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种碳化铀核燃料微球及其制备方法，本发明采用湿法制备碳化铀核燃料微球，避免了放射性粉尘污染，并且制备得到的碳化铀核燃料微球具有高球形度且粒径均匀可控。本发明设计的具有凝固浴功能的连续相，即保证了高球形度的碳化铀燃料微球的制备，也使得连续相更易于重复回收利用。

本发明提供了一种碳化铀核燃料微球的制备方法，包括以下步骤：

A)将含硼化合物、醇类化合物以及低极性化合物混合，得到连续相溶液；

B)将去离子水、氧化铀、碳黑和聚乙烯醇水溶液混合，得到分散相液体；

C)将连续相溶液与分散相液体汇合后，得到分散相液滴，所述分散相液体流速为1～20μL·min^-1，连续相溶液流速为20～600μL·min^-1；

D)将所述分散相液滴与所述连续相溶液混合后，进行凝胶反应，得到凝胶微球；

E)将所述凝胶微球置于所述连续相溶液中进行固化，得到固化的微球；

F)将所述固化的微球经过洗涤、干燥和高温碳热还原，得到碳化铀核燃料微球；

所述步骤A)和步骤B)没有顺序限制。