[发明专利]一种掺氮有序介孔碳负载Pt催化剂的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及催化剂设备技术领域，具体为一种掺氮有序介孔碳负载Pt催化剂的制备方法。

背景技术

由国际纯粹和应用化学协会(IUPAC)给出的关于多孔材料的定义可以得知，根据它们孔直径的大小，可以将其分为三类：微孔材料(microporous materials)孔径小于2nm；介孔材料(mesoporous materials)孔径在2～50nm；大孔材料(macroporous materials)孔径大于50nm。介孔材料具有极高的比表面积、规则有序的孔道结构、狭窄的孔径分布、孔径大小连续可调等特点，使得它在很多微孔沸石分子筛难以完成的大分子的吸附、分离，尤其是催化反应中发挥作用。其中CMK-3作为一类新型的非硅基介孔碳材料，具有巨大的比表面积(可高达2500m²/g)和孔体积(可高达2.25cm³/g)，在催化剂载体、储氢材料、电极材料等方面得到了重要应用。为了进一步改善介孔孔碳材料在这些方面的应用，通常将杂原子(例如N、B、S等)或含杂原子的基团(氨基，硝基，磺酸基等)掺杂到多孔碳材料的表面或结构中，使多孔碳材料的各方面的性能得到改进和提高。在众多的掺杂组分当中，氮是最受研究者们青睐的一种元素。

目前，一般是用含N前体(如NH₃、乙腈、尿素等含氮化合物)对碳材料进行后处理，将N元素掺入碳材料。但是应用1，10-菲啰啉作为氮源制得Pt/CMK-3催化剂的报道几乎没有，而且这种方法能得到超细的Pt纳米颗粒(＜2nm)，且分散度很高。由于含氮官能团对Pt颗粒的抑制长大和固定作用，从而使Pt颗粒均匀地分散在掺氮介孔碳上。此方法步骤简单，原料易得，成本低廉，处理方便。(有序介孔碳负载Pt纳米颗粒催化剂记为Pt/CMK-3-N)。

发明内容

本发明的目的在于提供一种掺氮有序介孔碳负载Pt催化剂的制备方法，以解决上述背景技术中提出的问题。

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种掺氮有序介孔碳负载Pt催化剂的制备方法，包括以下步骤：

A、将1g SBA-15，0.1g1，10-菲啰啉，1.25g蔗糖溶于5.14ml，2.8％的硫酸溶液，100℃碳化6h，160℃碳化6h；再次加入0.8g蔗糖，5.09g，1.7％的硫酸溶液，100℃碳化6h，160℃碳化6h；接着在氮气中焙烧，再用5％氢氟酸除去模板SBA-15，干燥后即得到掺氮的CMK；

B、将6ml 0.00756g/ml氯铂酸溶液和3g掺氮CMK-3在水溶液中混合均匀，低温搅拌蒸干，得到的固体在氢气气氛下焙烧，即得到目标催化剂Pt/CMK-3-N。

优选的，所述步骤A中焙烧温度为900℃-1000℃，焙烧时间为5h-6h。

优选的，所述步骤B中焙烧温度为200℃-250℃，焙烧时间为3h-4h，且升温速率为2℃/min-3℃/min。

优选的，所述步骤B中搅拌蒸干温度为50℃-70℃。

与现有技术相比，本发明的有益效果是：本发明首次使用1，10-菲啰啉作为氮源进行有序介孔碳的掺杂，获得超细的Pt纳米颗粒，此催化剂对芳香类硝基化合物加氢有着超高的活性和选择性。

附图说明

图1为本发明掺氮之后的CMK-3比表面积分析图；

图2为本发明负载Pt之后的掺氮CMK-3比表面积分析图；

图3为本发明XRD表征示意图；

图4为本发明负载的Pt粒径尺寸示意图。

具体实施方式

下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

实施例一：

如图1-4所示，本发明提供一种技术方案：一种掺氮有序介孔碳负载Pt催化剂的制备方法，包括以下步骤：

A、将1g SBA-15，0.1g1，10-菲啰啉，1.25g蔗糖溶于5.14ml，2.8％的硫酸溶液，100℃碳化6h，160℃碳化6h；再次加入0.8g蔗糖，5.09g，1.7％的硫酸溶液，100℃碳化6h，160℃碳化6h；接着在氮气中焙烧，再用5％氢氟酸除去模板SBA-15，干燥后即得到掺氮的CMK；