[发明专利]一种碳掺杂石墨相氮化碳薄膜及其制备方法

说明书

本发明提供了一种碳掺杂石墨相氮化碳薄膜及其制备方法。该制备方法包括：将碳源与氮化碳前驱体分散在水中，在30℃‑100℃、酸催化剂下进行聚合反应，过滤、干燥，得到改性前驱体；将改性前驱体放入坩埚中，基底覆盖坩埚，升温至500℃‑650℃，保温0.5h‑5h，得到碳掺杂石墨相氮化碳薄膜。本发明还提供了由上述制备方法得到的碳掺杂石墨相氮化碳薄膜。该碳掺杂石墨相氮化碳薄膜的制备工艺简单、成本低廉，具有优异的光电催化活性。

技术领域

本发明涉及一种光电催化薄膜的制备方法，尤其涉及一种具有高光电催化活性的碳掺杂石墨相氮化碳薄膜的制备方法，属于材料制备技术领域。

背景技术

近年来，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)受到科学界的广泛关注，被研究用于水分解制氢、有机合成、CO₂还原和光降解有机物等领域。

g-C₃N₄具有原材料成本低廉、合成技术简便、化学稳定性好等优点，使之能够满足大规模工业化生产的要求。然而，纯g-C₃N₄具有禁带宽度(2.7eV)较大，光生电荷空穴难以分离传导等缺点，在光电催化体系中，光响应电流微弱，难以满足实际应用的要求。

目前所报道的改性方法主要为在氮化碳中掺杂元素(如F、S、P、I、K、Fe等)或前驱体混合有机物(如葡萄糖，吡啶或塞吩等)烧结，这些改性方法，成本较高，且所改性的g-C₃N₄光电催化活性不强。同时目前制备石墨相氮化碳薄膜的方法多采用先制备g-C₃N₄粉体，在溶剂中分散，滴涂或旋涂分散液在基底上制备薄膜。此法合成的g-C₃N₄薄膜表面具有较多孔洞，薄膜的均匀度难以控制，以至于光响应电流微弱。

因为，提供一种制备成本低、制备工艺简单，同时具有高光电催化活性的碳掺杂石墨相氮化碳薄膜的制备方法成为了本领域亟待解决的问题。

发明内容

为了解决上述技术问题，本发明的目的在于提供一种具有优异的光电催化活性的石墨相氮化碳薄膜的制备方法。

为了实现上述技术目的，本发明提供了一种碳掺杂石墨相氮化碳薄膜的制备方法，该制备方法包括以下步骤：

将碳源与氮化碳前驱体分散在水中，在30℃-100℃、酸催化剂下进行聚合反应，过滤、干燥，得到改性前驱体，其中，碳源与氮化碳前驱体的总质量与水的质量比为0.01-0.1：1；

将改性前驱体放入坩埚中，基底覆盖坩埚，升温至500℃-650℃，保温0.5h-5h，得到碳掺杂石墨相氮化碳薄膜，其中，改性前驱体的质量与基底的导电面的面积的比值为0.1g/cm²-2g/cm²。

根据本发明的具体实施方式，基底的导电面朝向坩埚内，对采用的坩埚没有特别要求，可以为由陶瓷或金属制成的圆口或方型的坩埚。

根据本发明的具体实施方式，基底的非导电面上覆盖重物，以压实坩埚，防止漏气。

在上述制备方法中，优选地，所采用的酸催化剂为柠檬酸、甲酸、乙酸盐酸、硝酸、硫酸中的至少一种。

在上述制备方法中，优选地，所采用的酸催化剂的添加量为0.001mol/L-10mol/L。

在上述制备方法中，优选地，所采用的碳源为甲醛、乙醛、丙醛、戊二醛、乙二醛和苯甲醛中的一种或几种的组合。

在上述制备方法中，优选地，所采用的氮化碳前驱体为尿素、三聚氰胺、硫脲、氰胺和双氰胺中的一种或几种的组合。

在上述制备方法中，优选地，碳源与氮化碳前驱体的摩尔比为0.1-3:1。