[发明专利]一种燃料电池电催化剂载体及其制备方法在审
申请号: | 201711349480.2 | 申请日: | 2017-12-15 |
公开(公告)号: | CN109935846A | 公开(公告)日: | 2019-06-25 |
发明(设计)人: | 邵志刚;唐雪君;秦晓平;曹龙生;杨丽梦;衣宝廉 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | H01M4/90 | 分类号: | H01M4/90 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 *** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 制备 炭黑 电催化剂载体 氧化石墨烯 功能化 石墨烯复合材料 导电性 燃料电池 复合材料 纳米金属粒子 三维多孔结构 阳离子聚合物 电化学测试 功能化修饰 静电自组装 电化学 电催化剂 多级结构 载体制备 负电荷 活性高 石墨烯 正电荷 捕获 还原 发现 研究 | ||
本发明公开了一种燃料电池电催化剂载体及其制备方法。所述电催化剂载体为功能化炭黑/石墨烯复合材料,其制备方法包括以下步骤:首先用阳离子聚合物对炭黑进行功能化修饰使其带正电荷,然后与带负电荷的氧化石墨烯通过静电自组装形成功能化炭黑/氧化石墨烯多级结构,最后经化学、电化学等方法将其中的氧化石墨烯还原为石墨烯,以进一步提高复合材料的导电性。本制备方法简便易行,成本低廉,易于推广使用。研究发现,本发明制备的复合材料具有三维多孔结构,较大的比表面积,良好的导电性,并且更易捕获和均匀分散纳米金属粒子。电化学测试表明,以该功能化炭黑/石墨烯复合材料为载体制备的电催化剂具有活性高且性能稳定的优点。
技术领域
本发明属于燃料电池领域,具体涉及一种三维结构的功能化炭黑/石墨烯复合材料的制备及将其作为燃料电池电催化剂载体的应用。
背景技术
燃料电池是一种将储存在燃料和氧化剂中的化学能直接转化为电能的发电装置,具有能量转换效率高、启动快速、环境友好等优点,有望大规模应用于车辆、便携式电子产品和分散电厂等领域,其研究已引起各国政府的高度重视。
电催化剂是燃料电池的关键材料,其活性和稳定性直接影响燃料电池的性能及寿命。而载体则对催化剂的性能起着至关重要的作用。载体为金属粒子的高分散性和稳定性提供了可能,从而提高催化剂的利用率、活性和稳定性。作为催化剂载体应该满足以下条件:(1)良好的导电性能,以利于电荷传输;(2)较大的比表面积,以便分散活性物质、提高活性物利用率; (3)较强的载体-催化剂相互作用,用于提高催化效率,较少催化剂的流失;(4)丰富的孔结构,以便电解质中的反应物与催化剂接触,提高三相反应界面;(5)较强的抗腐蚀能力,以提高催化剂在反应介质中的化学稳定性。石墨烯是由sp2碳原子键组成的二维结构体,具有较大的比表面积(理论比表面积高达2620m2g-1),良好的电导性,优异的化学稳定性及易于进行表面修饰等优点,是一种理想的催化剂载体,为提高燃料电池的性能开辟了新的方向。然而,石墨烯作为催化剂载体的研究依然存在许多问题。例如,石墨烯片层之间在还原或干燥过程中因为范德华力可能会发生不可逆的团聚,甚至会重新堆积成石墨结构,不仅会破坏石墨烯的高比表面,而且不利于石墨烯载铂浆料的分散;石墨烯在前期制备过程引入了大量的结构缺陷,降低了石墨烯的导电性,影响电催化过程中的电子传递速率。
为解决上述问题,研究人员在石墨烯片层间引入导电纳米材料作为隔离物,一方面通过将导电材料嵌入石墨烯片层间,阻止石墨烯片的堆叠,并与石墨烯交互连接形成孔洞结构;另一方面,通过纳米复合修复石墨烯的结构缺陷,提高复合载体的导电率。迄今为止,许多碳材料都已被用作隔离物,有效防止了石墨烯的重新堆叠。其中,通过化学气相沉积方法将碳纳米管嵌入石墨烯片层中可以有效合成碳纳米管/石墨烯复合物,但是该制备过程复杂,成本高,限制了这类石墨烯复合物的大规模应用(Z.Lei,L. Lu and X.S.Zhao,Energy Environ.Sci.,2012,5,6391–6399.)。炭黑,作为一种廉价的、具有优异导电性的碳材料,是一种较为理想的石墨烯层间隔离物。李等人报导了一种超声作用下合成的炭黑/石墨烯复合物,用其担载Pt 纳米粒子能够有效提高催化剂的稳定性(Y.J.Li,Y.J.Li,E.Zhu,T.Mclouth, C.Y.Chiu,X.Q.Huang and Y.Huang,J.Am.Chem.Soc.,2012,134, 12326–12329.)。但是,由于该制备条件下炭黑和石墨烯的相互作用较弱,导致炭黑在石墨烯片上分布不均匀,造成了石墨烯片的部分堆叠,使得电化学活性面积降低,催化剂活性不高。因此,迫切需要探索一种工艺简便、成本低廉的方法制备碳基/石墨烯复合载体用于提高燃料电池催化剂的活性和稳定性。
发明内容
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