[发明专利]一种高纯氮氧化硅的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及氮氧化硅陶瓷粉末材料的制备领域，具体涉及一种高纯氮氧化硅的制备方法。

背景技术

氮氧化硅(Si₂N₂O)是一种性能优异的结构陶瓷材料，它具有优异的耐高温强度，并且具有优异的耐高温氧化性。在高温下，它具有很低的热膨胀系数，并有良好的抗热震性。相对于现在性能优异而且应用广泛的氮化硅和碳化硅，氮氧化硅具有更加优异的高温抗氧化稳定性和化学稳定性，并具有可以耐熔融的非铁金属侵蚀的特性，它比氮化硅具有更高的分解温度，能够在更高的温度下保持温度。因此，氮氧化硅作为一种耐高温陶瓷材料具有很好的应用前景。此外，在铸造多晶硅坩埚涂层领域，氮氧化硅也具有重大的潜在应用价值。这是因为：首先，氮氧化硅作为二氧化硅和氮化硅的过度中间态物质，和二氧化硅以及氮化硅都具有较高的结合强度，当其作为二氧化硅和氮化硅的中间层时，可以有效的增强二氧化硅和氮化硅的结合强度，这使得目前广泛应用的氮化硅涂层和石英坩埚具有更强的结合效应。然后，氮氧化硅本身具有耐热冲击等高温稳定性，而且其与硅液具有更大的润湿角，相对于氮化硅来讲更不容易受到熔化的硅液的浸润，使得其单独作为铸造多晶硅坩埚涂层具有比氮化硅更大的优势。总之，氮氧化硅不仅在高温陶瓷，也在铸造多晶硅坩埚涂层领域具有很大的应用前景。

目前，制备氮氧化硅粉末的方法有三种。第一种是利用氧化硅和氮化硅直接反应烧结，具体是将氮化硅和氧化硅按一定比例混合，然后在高于1700℃的高温下反应烧结，产生的氮氧化硅一般为陶瓷块体，而且纯度不高。第二种方法是以二氧化硅为原料，在氮气气氛下利用碳热还原的方法得到氮氧化硅，这种方法最为常见，工艺最为简单，原料最为便宜和常见，但是，最终产物中氮氧化硅的含量和二氧化硅原料的性质以及反应工艺关系很大，而且产物中仍然会残留大量的碳黑。第三种方法是以硅和氧化硅为原料，先在较低的温度下氧化处理数小时，然后在较高温下氮化处理更长的时间，该方法制备的氮氧化硅中，常常含有一定量的氮氧化硅。第四种方法是利用含硅的有机物制备氮氧化硅，该方法比较复杂，原料危险性大，一般不适合大规模产业化推广。

上述氮氧化硅的制备方法中，都有难以得到高纯的氮氧化硅的问题。这是因为制备氮氧化硅往往要在氮、硅、氧的体系下进行高温处理，在这种情况下，往往容易生成稳定的氧化硅或者氮化硅，使得最终氮氧化硅的产物中含有氧化硅或者氮化硅等杂质。

为了解决上述问题，本行业内的研究人员提出了许多方案。

专利申请号为201510244620.4的中国专利公开了一种以硅和二氧化硅为原料，在1380℃-1500℃下热爆合成然后浮选的制备氮氧化硅的方法。该方法反应周期短，反应过程中没有稀释剂和催化剂，成本低廉。但是，热爆合成反应迅速，放出巨大热量，具有一定危险性，不适合大规模产业化应用。

闫玉华等(闫玉华,王思青.含硅原料对合成氮氧化硅粉末的影响[J].陶瓷学报,1997(3):154-157.)利用廉洁的二氧化硅原料，通过先对二氧化硅原料进行活化处理，然后在碳热还原的作用下生成氮氧化硅。这种方法巧妙利用了二氧化硅的活化，制备了较高纯度的氮氧化硅。但是，这种方法工艺较为复杂，二氧化硅活化过程使用了酸洗的工艺，其具有环境污染的风险，整体工艺复杂，成本较高，有污染环境的风险，不适合做大规模产业化推广。

专利申请号为201510692032.7的中国专利公开了一种利用高纯硅粉和纳米非晶二氧化硅为原料，在高温下氮氧化合成反应后，再溶液分散，过滤，干燥得到氮氧化硅晶须。该方案使用的纳米非晶二氧化硅成本较高，难以有量化生产，而且纳米的二氧化硅和微米的硅粉难以混合均匀，导致生成的产物成分也不均匀。同样不适合做大规模产业化的推广。

发明内容

本发明提供了一种高纯氮氧化硅的制备方法，通过先对高纯硅粉进行加湿，然后在氮氧混合气的气氛下进而高温煅烧，进而获得高纯氮氧化硅。

本发明的技术方案具体为：

一种高纯氮氧化硅的制备方法，包括以下步骤：

(1)将硅粉进行加湿处理；

(2)在氮氧气氛下，将步骤(1)得到的硅粉原料进行两步高温煅烧，待反应完全后得到氮氧化硅；所述两步高温煅烧的过程为：第一步1000-1300℃，5-15h，第二步1300-1500℃，10-30h；优选的，所述两步高温煅烧的过程为：第一步1250-1300℃，10-15h，第二步1400-1450℃，20-30h。