[发明专利]一种绿色制备石墨烯的方法

权利要求书

1.一种处理氧化石墨烯制备过程中产生的废液的方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：先将中和剂加入所述废液中；当pH升至5～8时，加入沉淀剂；

其中，所述中和剂以含氮的碱性化合物为主；所述沉淀剂以含草酸根(C₂O₄^2-)的化合物为主。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述含氮的碱性化合物选自氨气(NH₃)、水合肼(NH₂-NH₂)和乙二胺(C₂H₈N₂)中的至少一种；

所述含草酸根的化合物选自草酸(H₂C₂O₄)、草酸钠(Na₂C₂O₄)和草酸钾(K₂C₂O₄)中的至少一种。

优选地，所述废液中至少含有H⁺，SO₄^2-、K⁺和Mn²⁺，并且，硫酸含量为以废液总重量计的1～60wt％。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述中和剂的加入方式，是通入、滴加或一次性加入。

4.根据权利要求1-3任一项所述的方法，其特征在于，当所述中和剂为氨气且所述沉淀剂为草酸时，首先将氨气通入废液中，当pH值升至5～8时，停止通入氨气；再加入草酸来沉淀废液中的Mn²⁺，过滤分离，得到的固体即为草酸锰，得到的液体中含硫酸铵和硫酸钾。

优选地，所述方法还包括以下步骤：含硫酸铵和硫酸钾的液体进一步浓缩结晶即可得到硫酸铵和硫酸钾固体。

优选地，所述硫酸铵和硫酸钾固体用于农业复合肥料的制备。

5.根据权利要求1-4任一项所述的方法，其特征在于，所述氨气为工业级氨气，纯度80～99.9％。

优选地，所述氨气通入的流量为0.01～10L/min。

优选地，所述氨气通入的流量为0.1～1L/min。

优选地，通入氨气发生中和反应的温度-20～60℃。

优选地，所述草酸的加入量为以硫酸锰重量计的0.3～1重量份。

6.根据权利要求1-5任一项所述的方法，其特征在于，所述方法还包括以下步骤：将所述草酸锰(MnC₂O₄)与碳酸锂(Li₂CO₃)混合煅烧，温度为700～1000℃，时间10～20h，得到锂离子电池电极材料锰酸锂(LiMn₂O₄)。

7.一种绿色制备氧化石墨烯的方法，其特征在于，采用氧化石墨还原法制备氧化石墨烯，其中，制备过程中产生的废液采用权利要求1-6任一项所述的处理氧化石墨烯制备过程中产生的废液的方法进行处理。

8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，所述方法具体包括以下步骤：以石墨为原料，加入氧化剂和插层剂，将石墨氧化插层为氧化石墨，再经过清洗，分散干燥即可得到氧化石墨烯；其中，所述清洗过程产生的废液采用权利要求1-6任一项所述的处理氧化石墨烯制备过程中产生的废液的方法进行处理。

优选地，所述氧化剂选自高锰酸钾。

优选地，所述插层剂选自浓硫酸。

9.一种绿色制备石墨烯的方法，所述方法包括以下步骤：

(1)采用权利要求7或8所述的绿色制备氧化石墨烯的方法制备氧化石墨烯；

(2)对步骤(1)的氧化石墨烯进行化学还原或者热还原，制备石墨烯。

10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述化学还原的还原剂选自硼氢化钠、抗坏血酸等中的至少一种；所述热还原采用高温煅烧。