[发明专利]球状锂霞石粒子及其制造方法

说明书

课题是提供一种球状锂霞石粒子及其制造方法，所述球状锂霞石粒子与以往相比圆形度高，并且具有大的负热膨胀率和高热传导率，具有高流动性、高分散性、高填充性，在半导体领域也能够应用。作为其解决手段，提供一种球状锂霞石粒子的制造方法以及采用该方法得到的球状锂霞石粒子，所述制造方法的特征在于，将含有45～55摩尔％的SiO₂、20～30摩尔％的Al₂O₃、20～30摩尔％的Li₂O的原料粉末进行喷镀，形成球状粒子，将所述球状粒子在600～1100℃进行热处理，得到包含89％以上的锂霞石晶相的球状粒子。

技术领域

本发明涉及球状锂霞石粒子及其制造方法。

背景技术

无机材料的粒子被用作树脂填料，例如，作为半导体元件的密封材料用的填料使用二氧化硅(SiO₂)。对于二氧化硅粒子的形状，如果是有棱角的形状则树脂中的流动性、分散性、填充性变差，并且也加剧制造装置的损耗。为了改善这些情况，广泛使用球状的二氧化硅粒子。

一般而言，球状二氧化硅采用喷镀法制造。喷镀时，通过使成为原料的粒子在火焰中穿过，粒子发生熔融，粒子形状由于表面张力而变为球状。经过熔融球状化的粒子彼此以不熔合的方式进行气流搬运而被回收，喷镀后的粒子被快速冷却。由于是从熔融状态快速冷却，因此二氧化硅基本上不合有晶体，具有非晶质(无定形)结构。

球状二氧化硅是非晶质的，因此其热膨胀率和热传导率低。非晶质二氧化硅的热膨胀率为0.5ppm/K，热传导率为1.4W/mK。这些物性与不具有结晶结构而具有非晶质(无定形)结构的石英玻璃的热膨胀率大致相同。

通过将热膨胀率低的非晶质二氧化硅与树脂混合，能够获得降低树脂的热膨胀率的效果。尤其是半导体的密封材料，通过将非晶质二氧化硅的填料与树脂混合，能够接近于半导体芯片的热膨胀率，能够抑制回流时的加热冷却和半导体器件的工作温度上升造成的翘曲和开裂的产生。但是，随着半导体芯片的高集成化等，产生了进一步降低填料的树脂混合物的热膨胀的必要。

非晶质二氧化硅的热膨胀率大致接近零，因此为了进一步降低树脂混合物的热膨胀，需要使用热膨胀率为负的材料。作为热膨胀率为负的材料，已知作为Li、Al、Si的复合氧化物的锂霞石(LiAlSiO₄)。

锂霞石是热膨胀系数按晶轴而不同(a轴＝8.21×10^-6/K，b轴＝-17.6×10^-6/K)的特殊材料，为了具有负的膨胀率需要由晶体构成。

专利文献1中，提出了一种无机物粉末，具有选自β-锂霞石、β-锂霞石固溶体、β-石英、β-石英固溶体中的1种以上的晶相，-40℃～+600℃时的热膨胀率为负的热膨胀系数，粒度分布(中位径)的d90为150μm以下，并且，d50为1μm以上且50μm以下。

另外，专利文献2中，作为使β-石英固溶体和/或β-锂霞石固溶体析出而得到的结晶化玻璃构成的填料粉末，提出了一种在30～150℃的范围下的热膨胀系数为5×10^-7/℃以下的填料粉末。

现有技术文献

专利文献1：日本特开2007-91577号公报

专利文献2：日本特开2015-127288号公报

发明内容

要求在多样的环境下利用半导体制品，尤其是在高温环境下利用的情况下，要求没有翘曲和开裂等。该情况下，具有负热膨胀率、且热传导率高的填料是有用的。而且为了以树脂混合物发挥这样的填料的特性，需要填料具有高流动性、高分散性，且形成为能够高填充的球状。