[发明专利]负极活性物质、混合负极活性物质材料、及负极活性物质的制备方法

权利要求书

1.一种负极活性物质，其包含负极活性物质颗粒，其特征在于，

所述负极活性物质颗粒含有包含硅化合物SiO_x的硅化合物颗粒，其中，0.5≦x≦1.6，

所述硅化合物颗粒含有Li化合物，

作为所述负极活性物质颗粒的表面的构成元素，包含Al元素和Na元素，并且所述负极活性物质颗粒的表面的所述Al元素与所述Na元素的质量比M_Na/M_Al满足下述式1，

0.022≦M_Na/M_Al≦61 (式1)。

2.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，所述质量比M_Na/M_Al满足下述式2，

0.36≦M_Na/M_Al≦3.3 (式2)。

3.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，相对于所述硅化合物颗粒，以0.02质量％以上、1.1质量％以下的范围包含所述Al元素。

4.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，相对于所述硅化合物颗粒，以0.024质量％以上、1.22质量％以下的范围包含所述Na元素。

5.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，所述负极活性物质颗粒包含聚丙烯酸钠。

6.根据权利要求5所述的负极活性物质，其特征在于，所述聚丙烯酸钠的分子量在25万以上、100万以下的范围内。

7.根据权利要求5所述的负极活性物质，其特征在于，将所述聚丙烯酸钠制成1％水溶液时，pH值在6以上、10以下的范围内。

8.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，所述负极活性物质颗粒包含Li₂Si₂O₅、Li₂SiO₃、Li₄SiO₄中的至少一种以上作为Li化合物。

9.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，所述硅化合物颗粒的通过使用了Cu-Kα射线的X射线衍射而得到的源自Si(111)结晶面的衍射峰的半值宽度(2θ)为1.2°以上，并且，对应于该结晶面的微晶尺寸为7.5nm以下。

10.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，在所述硅化合物颗粒中，由²⁹Si-MAS-NMR波谱得到的、在化学位移值为-60～-95ppm处所呈现的Si和硅酸锂区域的最大峰强度值A、与在化学位移值为-96～-150ppm处所呈现的SiO₂区域的峰强度值B，满足A＞B的关系。

11.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，所述负极活性物质颗粒的中值粒径为3μm以上、15μm以下。

12.根据权利要求1所述的负极活性物质，其特征在于，所述负极活性物质颗粒在表层部包含碳材料。

13.根据权利要求12所述的负极活性物质，其特征在于，所述碳材料的平均厚度为5nm以上、5000nm以下。

14.一种混合负极活性物质材料，其特征在于，包含权利要求1～13中任一项所述的负极活性物质与碳类活性物质。

15.一种负极活性物质的制备方法，其为制备包含负极活性物质颗粒的负极活性物质的方法，该负极活性物质颗粒含有硅化合物颗粒，其特征在于，

通过以下工序制作负极活性物质颗粒：

制作含有包含硅化合物SiO_x的硅化合物颗粒的工序，其中，0.5≦x≦1.6；及

使所述硅化合物颗粒吸入Li而使其含有Li化合物的工序，

且包含：以使所述负极活性物质颗粒的表面的Al元素和Na元素的质量比M_Na/M_Al满足下述式1的方式，将包含所述Al元素和所述Na元素的溶液喷涂在所述负极活性物质颗粒的表面，使所述负极活性物质颗粒的表面包含所述Al元素和所述Na元素的工序，

使用包含所述Al元素和所述Na元素的所述负极活性物质颗粒来制备负极活性物质，

0.022≦M_Na/M_Al≦61 (式1)。