[发明专利]具有用于分子氧化还原的改进的电子转移速率的电极布置

说明书

经涂覆的电极，其包括电极、被配置成固定生物分子的涂层和被配置成改进电子转移速率的涂层。还提供了制造所述经涂覆的电极的方法。生物传感器，其包括多个电极，每个电极包括经涂覆的电极。

发明领域

本发明的方面涉及电极表面改性和用于将电极表面改性以优化电化学体系中，特别是具有固有慢电子转移动力学的体系中，例如使用醌作为氧化还原分子的体系中的电子转移动力学的方法。本发明的方面还涉及将这些改性应用于电极并同时保持所述电极所包含的其它表面改性的功能。

背景

电极组合物在电化学体系中，特别是在生物化学中，例如作为生物传感器是非常重要的。首先，电极材料应是彼此生物相容的，并且不应经由反应或催化而干扰所述体系中任何组分的标准行为。其次，电极的电位窗必须足够宽，以执行所需的电化学而不使该电极劣化。第三，电极应抵抗来自所述体系的不希望的改性，例如来自蛋白质、盐或不可逆地结合到表面上并减小活性表面积量的其它化学物类。第四，一些电化学测定需要这些化学物类与电极紧密连接。第五，在一些应用中，可能需要电极的某些光学性质（例如对某些波长的透明性或不透明性）。最后，目标电化学反应应理想地在排除与该体系的组分的非生产性和/或非故意副反应的电位下进行。

电子转移动力学也在电化学体系中起重要作用。快速电子转移动力学在电化学中非常有利，因为它们允许在氧化还原事件后的整个体系快速平衡（Bard等,Electrochemical Methods: Fundamentals and Applications, John Wiley Sons,96-115 (2001)）。对于伏安传感平台，电子转移动力学直接翻译为传感器的滞后时间，并且更快的动力学产生快速反映周围电化学环境的传感器。对于主动驱动氧化还原过程的电极，更快的动力学允许更小的活化过电位，这允许氧化还原在目标物类的标准电位（E°）附近发生。这可以有助于减少与该体系的其它组件的不希望的副反应。在这两种情况下，快速电子转移动力学有助于使电化学体系可预见地响应。

电极组合物可以影响电化学体系中的电子转移动力学，并且对于不经历有效电子转移的电化学物类尤其重要。在其中额外过程对于电子转移而言必需（例如质子交换、溶剂重组、键重排等）并基本上有助于其速率的此类体系中，能斯特方程不能有效地应用，并且使得建立在能斯特方程上的物理模型不准确。

醌是经历低效电子转移的此类电化学物类的实例。醌是最广泛研究的电化学活性分子类别之一（参见K. Thomas Finley, Quinones, Kirk-Othmer Encyclopedia ofChemical Technology, 1-35 (2005)，其通过引用以其整体并入本文。还参见Chambers,J.Q., Electrochemistry of Quinones, Chemistry of Quinoid Compounds, 1:737-91 (1974); Chambers, J.Q., Electrochemistry of Quinones, Chemistry ofQuinoid Compounds, 2:719-57 (1988); Evans, D.H., Encyclopedia ofElectrochemistry of the Elements, 12: 1-259 (1978)）。醌是一大类有机氧化还原分子，其常用于广泛的电化学体系，包括生物、合成、工业、医药和基础学术应用，但经常对许多电极具有固有缓慢的电子转移速率。