[发明专利]棒状介孔碳氮化物材料及其用途

说明书

描述了产生棒状介孔碳氮化物(MCN)材料的方法。该方法包括(a)获得模板反应物混合物，其包括未煅烧的棒状SBA‑15模板、碳源化合物和氮源化合物；(b)使所述模板反应物混合物经历适于形成棒状模板碳氮化物复合材料的条件；(c)将所述棒状模板碳氮化物复合材料加热至至少500℃的温度，以形成棒状介孔碳氮化物材料/SBA‑15(MCN‑SBA‑15)复合物；(d)从MCN‑SABA‑15复合物中除去SBA‑15模板，以产生棒状介孔碳氮化物材料。

相关申请的交叉引用

本申请要求2016年8月22日提交的美国临时专利申请第62/377857号的优先权，其全部内容通过引用并入本文。

背景技术

1.技术领域

本发明一般涉及由未煅烧的棒状SBA-15模板、碳源和氮源制备棒状介孔碳氮化物(MCN)材料的方法。

2.相关技术的描述

二氧化碳(CO₂)是主要通过化石燃料燃烧产生的产物，占温室气体总量的很大一部分。努力捕获、储存和使用CO₂一直是商业、政府和研究活动的焦点。已经采用许多不同的方法例如液体胺吸收、低温蒸馏、膜纯化和无机固体吸附剂来减少来自大规模固定点来源如基于化石燃料的发电厂的CO₂排放。其中，最常见的方法是在液体胺例如单乙醇胺、二乙醇胺和甲基二乙醇胺中吸收；然而，吸附具有严重的缺点，例如再生成本高、设备腐蚀、溶剂损失和流动相关问题等。

已经研究了基于吸附的CO₂捕获工艺，因为其具有低更成本、无腐蚀性且对气体混合物中的CO₂具有更高的选择性。已经发现多孔材料由于其高表面积和大孔体积而具有作为用于CO₂吸附的无机固体吸附剂的巨大潜力。多孔碳材料由于其化学和热稳定性、高表面积、经济且简单的制备以及经济的再生而适合于吸附应用。然而，多孔碳材料具有严重的缺点，例如由于CO₂吸附质和吸附剂之间较弱的相互作用而导致的低吸附容量，这又是由于疏水性和中性表面电荷。已经尝试了大量具有大孔、高表面和高孔体积的胺官能化的介孔二氧化硅材料作为CO₂的吸附剂。举例来说，Lakhi等人(RSC Advances,2015,5,40183-4019)描述了用于捕获CO₂的大孔(例如，9.12nm至11.2nm)的经煅烧的SBA-15二氧化硅模板化的碳氮化物。在另一个实施例中，日本专利第2010-030844号描述了使用经煅烧的SBA-15模板来制备MCN材料。在又一个实施例中，Li等人(Materials,2013,6,981-999)描述了通过在乙醇萃取的SBA-15二氧化硅材料上接枝胺而制备的胺接枝吸附剂。胺接枝吸附剂由于各种原因而受损。首先，基于胺的工艺会涉及高腐蚀性和昂贵的胺，这使得设备无法操作并且涉及高的再生和维护成本。其次，接枝吸附剂会经历脱氨。第三，用胺接枝可以影响材料的织构性质，特别是表面积、孔体积和孔径，因为胺分子位于孔通道内从而阻止进入孔并导致扩散阻力增加。

除了上述问题之外，制造碳氮化物材料的许多上述工艺的缺点在于其能效低且耗时。

发明内容