[发明专利]树脂组合物用填料、含填料的浆料组合物以及含填料的树脂组合物

说明书

本发明的要解决的课题在于提供一种树脂组合物用填料，含有该树脂组合物用填料能够降低热膨胀系数。明确了二氧化硅材料中具有由FAU型、FER型、LTA型、MFI型和/或MWW型构成的晶体结构的结晶性二氧化硅质材料具有负的热膨胀系数，但分散在树脂材料中时，会促进该树脂材料的黄变。因此，发现可以通过利用由有机硅化合物构成的表面处理剂对结晶性二氧化硅质材料进行处理，使作为树脂材料黄变的一个原因的来自铝元素的活性点失活，从而能够抑制黄变。而且，即使以能够抑制黄变的程度在表面形成来自表面处理剂的层，也能够将热膨胀系数保持在负的范围。

技术领域

本发明涉及在树脂组合物中含有而使用的树脂组合物用填料、含有该树脂组合物用填料的含填料的浆料以及含有该树脂组合物用填料的含填料的树脂组合物。

背景技术

以往，出于调整热膨胀系数等目的，在印刷配线板、密封材料等封装材料中使用的树脂组合物中配合无机粒子作为填料。为了热膨胀系数低、绝缘性优异，作为填料，主要广泛使用非晶质二氧化硅粒子。

近年来，随着电子设备的高功能化的要求，半导体封装不断进一步薄型化、高密度化，半导体封装的热膨胀、翘曲对可靠性的影响变得更大。因此，正在进行降低印刷配线板、密封材料中使用的树脂组合物的固化物的热膨胀系数而减少热膨胀、翘曲的研究(专利文献1等)。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本专利第5192259号公报

专利文献2：日本特开第2015-214440号公报

专利文献3：日本专利第4766852号公报

发明内容

鉴于上述实际情况，本发明的要解决的课题在于提供一种通过在树脂组合物中含有而能够降低热膨胀率的树脂组合物用填料。

为了解决上述课题，本发明人等进行了将热膨胀系数比非晶质二氧化硅低且加热时收缩的具有负的热膨胀系数的材料应用于填料材料的研究。作为具有负的热膨胀系数的材料，可举出由β-锂霞石(LiAlSiO₄)、钨酸锆(ZrW₂O₈)构成的粒子(专利文献2、3)。但是，β-锂霞石含有Li作为主要构成元素，由于Li离子扩散使绝缘性降低，因此，存在电特性不充分的问题。对钨酸锆进行了各种研究，但合成耗费的时间和成本大，虽然以实验室等级制造的报告很多，但尚未建立工业上制造的方法。

接着，明确了二氧化硅质材料中具有由FAU型、FER型、LTA型、MFI型和/或MWW型的晶体结构的结晶性二氧化硅质材料具有负的热膨胀系数，但分散在树脂材料中时，促进该树脂材料的黄变。

对促进黄变进行了研究，结果可知这些结晶性二氧化硅质材料中所含的来自铝元素的羟基成为活性点并作用于树脂。因此，发现可以通过利用由有机硅化合物构成的表面处理剂对结晶性二氧化硅质材料进行处理，能够使作为树脂材料黄变的一个原因的来自铝的活性点失活，从而能够抑制黄变。而且即使以能够抑制黄变的程度在表面形成来自表面处理剂的层，也能够将热膨胀系数保持在负的范围。

本发明是基于上述见解而完成的，解决上述课题的本发明的树脂组合物用填料在树脂组合物中含有而使用，所述树脂组合物用填料是具有结晶性二氧化硅质粒子材料和表面处理剂的填料材料，所述结晶性二氧化硅质粒子材料具有由FAU型、FER型、LTA型、MFI型和/或MWW型构成的晶体结构，所述表面处理剂由与所述结晶性二氧化硅质粒子材料的表面反应或附着的有机硅化合物构成，

所述表面处理剂的量为所述填料材料显示负的热膨胀系数的范围。

在此，作为所述有机硅化合物，优选为选自硅氮烷和/或硅烷偶联剂中的任1种以上。如果采用它们作为表面处理剂，则能够有效地抑制黄变。