[发明专利]Fe原子掺杂和吸附改善ZnO(0001)表面光催化性质的计算方法

权利要求书

1.一种Fe原子掺杂和吸附改善ZnO(0001)表面光催化性质的计算方法，其特征在于，包括下述步骤：

1)构建模型

1a)在Materials Studio软件中构建ZnO体材料的原胞，并对其进行结构优化；

1b)利用步骤1a)得到的优化后的ZnO体材料原胞，构建由五个Zn-O双原子层构成的ZnO(0001)表面的超晶胞模型；

1c)在步骤1b)得到的ZnO(0001)表面的超晶胞模型基础上，建立不同的Fe原子掺杂位点和吸附位点对应的ZnO(0001)表面超晶胞模型；

所述步骤1c)中，建立不同的Fe原子掺杂位点和吸附位点对应的ZnO(0001)表面超晶胞模型，掺杂位置选择位于ZnO(0001)表面第一层、第二层和第三层的Zn原子，以及Zn原子形成的八面体间隙位；选择ZnO(0001)表面结构的三个高对称位点来构建吸附模型；

2)理论计算

2a)选取并设置适当的计算参数，对步骤1b)和1c)获得的Fe原子掺杂位点和吸附位点对应的ZnO(0001)表面超晶胞模型以及纯ZnO(0001)表面结构的超晶胞模型使用GGA方法进行结构优化，并对模型中不同种类的原子加上对应的库伦修正值U值，使用GGA+U方法进行超晶胞模型总能量计算；

2b)在能量计算的超晶胞基础上，选定包括能带结构、态密度和光学性质，和其分别对应的精度，通过运行CASTEP模块对各模型进行计算；

3)分析结果

利用CASTEP模块对计算出来的各ZnO表面超晶胞模型进行性质分析，得到Fe原子掺杂和吸附ZnO(0001)表面超晶胞模型的形成能和光学性质常数，以及Fe原子吸附ZnO(0001)表面的功函数，并绘制出各模型对应的电子结构和光学性质图，从而得到Fe原子掺杂和吸附ZnO(0001)表面的结构稳定性和电子结构的改变，以及Fe原子的掺杂和吸附对ZnO(0001)表面光学性质和光催化性质的影响。

2.根据权利要求1所述的Fe原子掺杂和吸附改善ZnO(0001)表面光催化性质的计算方法，其特征在于，所述步骤1b)中，对于ZnO(0001)表面超晶胞模型的构建方法是：

a.对步骤1a)得到的优化后的ZnO体材料原胞，沿其X轴和Y轴构成的平面进行切片，建立厚度为5个Zn-O双原子层的ZnO晶面；

b.在步骤a得到的ZnO晶面上方引入厚度为的真空层，形成三维ZnO(0001)表面结构，将远离真空层一侧的两个Zn-O双原子层固定来模拟体材料，将靠近真空层的三层允许弛豫来研究表面特性；

c.为阻止顶层和底层之间非物理性的电荷转移，用带电量为0.5e或1.5e的赝氢来饱和远离真空层一侧的底层氧原子的悬挂键。

3.根据权利要求1所述的Fe原子掺杂和吸附改善ZnO(0001)表面光催化性质的计算方法，其特征在于，所述步骤2a)中，选取并设置适当的计算参数包括：描述离子实与价电子之间的相互作用势所用的赝势，描述和修正交换关联能的近似方法和修正泛函，迭代过程中采用的能量、自洽场和能带的收敛精度，作用在每个原子上的最大的内应力和公差偏移；平面波截断能量E_cut，布里渊区k点，以及库伦修正方法中对应于各原子的不同组态库伦修正值U值的选取。

4.根据权利要求1所述的Fe原子掺杂和吸附改善ZnO(0001)表面光催化性质的计算方法，其特征在于，所述步骤3)中，通过下述公式实现Fe原子掺杂和吸附ZnO(0001)表面超晶胞模型的形成能E_f的计算：

其中：E_tot为包含缺陷的表面系统的总能量，E_slab为纯ZnO(0001)表面的总能量，n_i为i类型原子的数量，其中，原子i从晶胞中移除时n_i0，或原子i从晶胞中加入时n_i0；μ_i为单个i原子的化学势。