[发明专利]球形氮氧化物荧光粉及其制备方法

说明书

本发明属于材料科学技术领域。球形氮氧化物荧光粉，荧光粉具有如下化学通式：Ca_2‑xY₂Si₂O_9‑3y/2N_y:xEu²⁺，所述x、y的取值范围为0.01≤x≤0.2，0.01≤y≤3。本发明以三维有序的大孔结构的碳模板或聚苯乙烯等聚合物作为类球形氮氧化物荧光粉制备的模板，具有原料价格低廉和产物形貌可控的优点。

技术领域

本发明属于材料科学技术领域，尤其一种以三维有序碳模板和聚苯乙烯等聚合物为模板制备的类球形氮氧化物荧光粉及其制备方法。

背景技术

氮氧化物荧光粉由于兼具发光亮度高和稳定性好等优点，逐渐成为了发光材料领域的研究热点，在白光LED领域受到广泛重视。氮氧化物荧光粉的基本结构是[SiN₄]结构，由于具有较大的晶体场劈裂能和电子云扩散效应，能够有效的降低掺杂稀土离子的5d电子能态，因此，氮氧化物荧光粉具有从紫外到可见光区的宽带激发带，通过改变硅基氮氧化物荧光粉的化学组成，可以实现蓝、绿、红、黄的全波长发射。因此，对氮氧化物荧光粉的研究具有重要科学意义和应用价值。氮氧化物荧光粉的制备方法主要有高温固相法、气体还原氮化法和碳热还原氮化法。

目前，氮氧化物荧光粉的制备方法有以氮化物和氧化物为原料，以高纯氮气为反应气氛在高温高压下反应的高温固相法。如Xie等(R.J.Xie,N.Hirosaki,K.Sakuma,Y.Yamamoto and M.Mitomo,“Eu²⁺-Doped Ca-α-SiAlON:A Yellow Phosphor for WhiteLight-Emitting Diodes,”Applied Physics Letters,84[26],5404-5406(2004))以α-Si₃N₄,AlN,Ca₃N₂,and Eu₂O₃为原料，在1800℃及0.925MPa氮气气氛下的气压烧结炉进行合成。如此高温高压的合成条件，需要在昂贵的气压烧结炉设备中进行，这使该方法在应用上受到了限制。

另一种制备氮氧化物荧光粉的方法是气体还原氮化法，以各金属元素的氧化物或者盐类作为原料，然后在NH₃/CH₄混合气体下反应获得氮氧化物荧光粉。如Suehiro等(T.Suehiro,N.Hirosaki,R.J.Xie and M.Mitomo,“Powder Synthesis of Ca-α-SiAlONas a Host Material for Phosphors,”Chemistry of Materials,17,308-314(2005))在1350-1500℃及流通NH₃-1.5vol％CH₄混合气体气氛下的管式炉中进行合成。但是由于使用高浓度的NH₃气体(及少量的烷类气体)，且NH₃为腐蚀性刺激性气体，故有危险性和污染环境的风险。