[发明专利]锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法及应用

权利要求书

1.一种锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，其特征是：硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，通过商用硅粉和碳源及氮源的混合湿球磨，经干燥后在惰性气氛下采取高温固相烧结合成技术，调控反应过程中技术参数，实现对硅/氮掺杂石墨烯复合材料的硅含量调控，制备得到硅/氮掺杂石墨烯复合材料；并将其应用制作锂离子电池负极材料。

2.根据权利要求1所述的一种锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，其特征是：硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，包括以下步骤：

（1）将氮源：碳源：硅粉按质量比为10︰1︰（1-x）称量，其中0≦x≦0.9；将混合粉体转移至球磨罐中，加入无水乙醇至粉体呈糊状，随后在行星式球磨机中球磨1-10小时，将球磨后的混合物在60℃下干燥3~24小时，得到前驱体混合物；

（2）将步骤（1）得到的混合物料转移至惰性气体氛围保护的真空管式炉中，于1-15℃/min升温速率升温至520~600℃，保温1-10小时后继续以相同速率升温至750~900℃，保温1-10小时后自然随炉冷却至室温，获得硅/氮掺杂石墨烯复合材料。

3.根据权利要求2所述的一种锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，其特征是：所述的氮源为含氮杂环有机化合物或热解可形成含氮杂环结构有机物，选自三聚氰胺(C₃N₃(NH₂)₃)，二氰二胺（C₂H₄N₄）或者尿素（CO(NH₂)₂）中的一种或几种混合。

4.根据权利要求2所述的一种锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，其特征是：所述的碳源选自葡萄糖，蔗糖或壳聚糖中的一种或几种混合。

5.根据权利要求2所述的一种锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，其特征是：所述的硅来自于商业生产的硅粉，粒径在50-5000nm之间。

6.根据权利要求2所述的一种锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，其特征是：所述的硅/氮掺杂石墨烯复合材料具有硅颗粒和堆叠的石墨烯片层包覆结构。

7.根据权利要求2所述的一种锂离子电池用硅/氮掺杂石墨烯复合材料制备方法，其特征是：所述的氮掺杂石墨烯中氮原子掺杂量在5%~20%。

8.一种硅/氮掺杂石墨烯复合材料作为锂离子电池电极的应用，其特征是：硅/氮掺杂石墨烯复合材料用于锂离子电池电极的应用，其制备方法是：

(1)称取硅/氮掺杂石墨烯复合材料、Super-p和羧甲基纤维素钠（CMC）；其质量比为X︰(9-X)︰1，其中6≤X≤8；将混合物料转移至球磨罐中，加入适量去离子水，使混合物成糊状，球磨1-10小时，将球磨后的糊状的混合物均匀的涂布在铜箔上；涂膜后的电极片在50±20℃下干燥 3～24h后，用辊压机进行压制以增强电极材料与集流体的粘合性，裁切制得电极片，最后在真空烘箱中100±20℃干燥10～24小时后移入手套箱中备用；

(2) 在充满氩气的手套箱环境中，以金属锂为对电极，聚乙烯多孔膜为隔膜，电解液为0.5～0.8mol/L的六氟磷酸锂溶解在碳酸乙烯酯（EC）︰碳酸甲乙酯（EMC）︰碳酸二乙酯（DEC）按体积比1︰1︰1混合溶液中，组装成扣式电池并进行恒流充放电容量和循环性能测试。