[发明专利]一种钌基植物体石墨化多功能材料的制备方法及其应用

权利要求书

1.一种植物体石墨化多功能材料及其负载钌基纳米催化剂(以下简称：钌基植物体石墨化多功能材料)的制备方法及其应用，其特征在于包括下述步骤：

(1)在内置于高温高压反应釜的100mL玻璃内衬中，将乙酰丙酸和纳米钌基复合催化材料按一定比例加入到5～10mL水溶液中，随后连续3次通入N₂气并抽真空，保证反应釜内空气完全去除；

(2)在反应釜中充入H₂气，并控制其压力在20～80bar内，当反应体系达到100～220℃后反应5～10h，在整个催化加氢过程中持续磁力搅拌，转速为800～1800rpm；

(3)反应结束后，待反应釜自然冷却至室温，进行过滤分离，收集液体产物进行分析。使用后的催化剂经离心、洗涤、干燥后进行循环催化加氢实验。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述乙酰丙酸与纳米钌基复合催化材料的质量比为20∶1～40∶1。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述使用后的催化材料经离心、洗涤、干燥后进行循环催化加氢实验为将反应后的催化材料离心20min后用甲醇洗涤3次，蒸馏水洗涤3次，再在100℃下真空干燥6h后即可进行下一轮催化实验。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述纳米钌基复合催化材料是由多孔石墨化碳载体材料和其负载的纳米钌金属颗粒组成，通过以下方法制备得到，具体步骤如下：

(1)将收割的植物体经物理粉碎后，在100℃下烘干直至其充分干燥；

(2)取烘干后的样品2g，依次加入0.2～4.2g尿素，0.5～3.5mL氨水，1.5～5.0mL乙醇，进行超声处理2～12h；

(3)将上述混合物转移到25mLTeflon内衬反应釜中，120～180℃水热处理6～12h；

(4)产物于4000rpm离心10min后转入管式炉中，在Ar气保护下，先在90～130℃下干燥3～5h，升温速率1℃/min，再在300～500℃下进行石墨化2～3h，升温速率2℃/min，随后冷却至室温；

(5)在Ar气环境中，按一定比例将金属前驱物和步骤4)所得多孔石墨化碳材料加入到3～7mL乙醇中，于1000rpm搅拌12h使之完全分散；

(6)在上述混合物溶液中加入2～10mL还原剂(0.2～2.0M)于60～100℃反应0.5～2h，所得产物通过5000rpm离心10min后在90℃下真空干燥6h。

5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述植物体为马尾松、狗尾草、玉米秸秆、麻类植物、芒草叶、鼠尾草、牛筋草、飞机草、蟾蜍草、牛繁缕、鸡骨草、雀舌草、凤眼莲、马唐和猪毛菜的一种或几种。

6.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述物理粉碎烘干后的植物体的粒径由尺寸为0.5～20mm的颗粒组成。

7.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述金属前驱物为RuI₃、RuCl₃、RuNO(NO₃)₃、Ru₃(CO)₁₂、Ru(acac)₃中的一种或几种。

8.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述钌前驱物和多孔石墨化碳材料的质量比为1∶5～1∶40。

9.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述还原剂为甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、乙二醇或硼氢化钠。

10.根据权利要求1-9所述的钌基植物体石墨化多功能材料的制备及其应用在生物质催化转化制备清洁燃料以及高附加值精细化工品中的应用。