[发明专利]一种具有高负载量的单原子催化剂及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201810146369.1 申请日: 2018-02-12
公开(公告)号: CN108339543B 公开(公告)日: 2019-09-06
发明(设计)人: 宋卫国;刘剑;曹昌燕 申请(专利权)人: 中国科学院化学研究所;中国科学院大学
主分类号: B01J23/00 分类号: B01J23/00;B01J23/745;B01J23/75;B01J23/755
代理公司: 北京纪凯知识产权代理有限公司 11245 代理人: 关畅;王春霞
地址: 100080 *** 国省代码: 北京;11
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摘要:
搜索关键词: 单原子 高负载 催化剂 负载量 碳载体 杂原子 制备 负载金属氧化物 聚合物包覆 溶剂热反应 高温处理 纳米颗粒 氢氧化物 聚合物 金属盐 酸刻蚀 重现性 包覆 可控
【权利要求书】:

1.一种具有高负载量的单原子催化剂的制备方法,包括如下步骤:(1)将金属盐与碳载体通过溶剂热反应,得到负载金属氧化物和/或氢氧化物的纳米颗粒的碳载体,记为MC;

所述金属盐中的金属元素为Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn和Mo中的至少一种,所述金属盐为对应所述金属元素的硝酸盐、硫酸盐、盐酸盐、乙酰丙酮盐、乙酸盐和草酸盐中的至少一种;

(2)用含有杂原子的聚合物包覆所述MC,得到包覆含有杂原子的聚合物的MC,记为MC@HDC;

所述含有杂原子的聚合物为六氯三聚磷腈与双酚S共聚得到的含有C、N、P、S、O、H原子的聚合物;

(3)对所述MC@HDC进行高温处理,即得到具有高负载量的单原子催化剂;

所述高温处理的温度为采用1~5℃/min的升温速率升至200~1000℃;

所述高温处理在温度升至200~1000℃后保温反应1~4小时。

2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:所述溶剂热反应中所用的溶剂包括水、乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、甲醇、乙醇、异丙醇和甘油中的至少一种;

所述碳载体为石墨烯、活性炭、碳纳米管、碳布和碳纤维中的至少一种。

3.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于:将所述金属盐与所述碳载体分散在所述溶剂中,按照如下1)-3)中的任一项步骤:

1)将所述金属盐与所述碳载体混合分散在所述溶剂中,超声分散0.5~2小时,得到反应原液;

2)先将载体加入到所述溶剂中,超声分散0.5~2小时,然后加入所述金属盐,继续超声分散0.5~2小时,得到反应原液;

3)分别将金属盐和载体分散到所述溶剂中,超声分散0.5~2小时,再将两者混合,得到反应原液。

4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于:所述反应原液中,所述碳载体的浓度为0.5~10mg/mL;所述金属盐的浓度为0.01~5mmol/mL。

5.根据权利要求1-4中任一项所述的制备方法,其特征在于:所述溶剂热反应的时间为0.5~24h,温度为50~298℃。

6.根据权利要求1-4中任一项所述的制备方法,其特征在于:所述MC中金属氧化物和/或氢氧化物的纳米颗粒的粒径为2~10nm;

分离所述MC的方法包括离心或抽滤。

7.根据权利要求1-4中任一项所述的制备方法,其特征在于:所述六氯三聚磷腈与所述双酚S的质量比为4:9;

所述六氯三聚磷腈与所述MC的质量比为1~5:1。

8.根据权利要求1-4中任一项所述的制备方法,其特征在于:所述高温处理在惰性气氛中进行,

所述惰性气氛包括氮气气氛和/或氩气气氛。

9.权利要求1-8中任一项所述的制备方法制备得到的所述具有高负载量的单原子催化剂。

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