[发明专利]一种氮掺杂三维石墨烯的制备方法

权利要求书

1.一种氮掺杂三维石墨烯的制备方法，其特征在于，包括：

(1)获得氧化石墨烯；

(2)再在氧化石墨烯的还原过程中加入FeC1₃.2H₂0为主造孔剂，在75～85℃水热反应后通过充分洗涤，置于500～800℃纯氮气氛下的热处理炉中热解2～5小时，即可获得氮掺杂三维石墨烯。

2.根据权利要求1所述的一种氮掺杂三维石墨烯的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)的具体制备方法为：

取石墨粉和硝酸钠，放入容器中，再量取浓硫酸倒入容器并将其置于放有冰块的电热恒温水浴锅中，使用磁力搅拌器搅拌之后加入高锰酸钾；然后开启电热水浴锅，将温度设置在30～60℃，恒温反应后，缓慢加入蒸馏水将溶液稀释；加完蒸馏水稀释后反应，反应后缓慢加入高锰酸钾反应，再使水浴锅升温至96～100℃恒温反应；

将容器取出冷却至室温后再加入双氧水，观察溶液由棕黑色迅速变成金黄色并伴有大量气泡后，放入超声波清洗器中超声处理得到的分散液，分散液倒入离心管进行离心；

离心时将转速调至3000～5000r/min进行多次离心，直至溶液澄清，之后用蒸馏水进行多次离心，直至使用pH计检测离心液呈中性，取出离心管中沉淀；最后，将沉淀物置于烘箱中过，干燥得到氧化石墨烯。

3.根据权利要求2所述的一种氮掺杂三维石墨烯的制备方法，其特征在于，开启电热水浴锅之前加入高锰酸钾的方式是：

高锰酸钾分三次加入，每次少量，加入过程中保证反应温度在13～18℃。

4.根据权利要求1所述的一种氮掺杂三维石墨烯的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯制备氮掺杂三维石墨烯的具体过程为：

将氧化石墨烯溶液用无水乙醇稀释，超声处理后，加入3-氨丙基三乙氧基硅烷，在磁力搅拌机连续搅拌下缓慢滴加HC1溶液，然后再缓慢滴加FeC1₃.2H₂0的乙醇溶液；随后将混合液在50～80℃温度下水浴反应，然后将其干燥获得固体，将固体研磨成粉，在400～600℃氮气保护条件下热解，得到的黑色粉末，用含有水、HF、HC1组成的混合液酸清洗；最后，将采用水洗至中性，再次加热处理干燥之后，即可获得氮掺杂三维石墨烯。

5.根据权利要求1所述的一种氮掺杂三维石墨烯的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨烯制备氮掺杂三维石墨烯的具体过程为：

将氧化石墨烯粉末在去离子水中搅拌并超声波处理得到均匀、浓度为1mg/mL的氧化石墨烯分散液。用量筒量取石墨烯分散液，加入稀盐酸将溶液将pH调至1.0；继续超声并不断搅拌，向分散液中依次加入FeC1₃.2H₂0、H₂C₂O₄和(NH₄)₂SO₄；待上述盐都全部溶解后，缓慢滴加吡咯作为石墨烯的氮源，继续超声待吡咯分散开后将混合溶液倒入水热反应釜中，在180℃下反应，水热反应结束后，取出室温冷却后的产物，离心并分别用丙酮、去离子水、酒精洗涤多次，烘干制成前驱体；将制得的前驱体放置于石英舟中，放入管式炉中并通入Ar/H₂混合气体，控制气流速率，在600℃条件下退火从而得到氮掺杂的三维结构石墨烯。