[发明专利]一种氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的制备方法及其应用

说明书

本发明涉及一种氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的制备方法及其应用，属于纳米材料技术领域。制备方法为：通过在马弗炉中煅烧双氰胺和硫脲的混合物得到体相氮化碳，然后将其分散于去离子水中并转移至水热釜中以一定温度保持一定时间，将得到的样品冷冻干燥后在氮气氛围下二次煅烧即可得到氧掺杂氮化碳气凝胶。本发明的氧掺杂氮化碳气凝胶，能够暴露更多的反应位点，提供快捷的传质通道，进而促进表面化学反应速率。本发明制备方法操作简单，易于重复，不采用外加支撑材料，并且仅用水作为溶剂，无环境污染，解决了有机光催化剂的制备繁琐、产量低等问题，为商业化应用提供了良好的技术基础和物质保证。

技术领域

本发明涉及一种氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的制备方法及其应用，属于纳米材料技术领域。

背景技术

氮化碳(carbon nitride，简称CN)是一种具有共轭结构的聚合物光催化材料。由于分子内较大的共轭离域结构，CN在可见光范围内有较强的吸收作用，其能带结构适合光催化分解水。因此，CN在光催化领域被广泛应用。三维气凝胶结构具有比表面积大、暴露活性位点多等优势，因此受到广泛关注。然而，目前大部分具有三维气凝胶结构的氮化碳材料的构建都需要借助于交联剂，因此，依然需要一种环境友好的构建氮化碳三维气凝胶(carbon nitride aerogel，简称CNA)的方案。

发明内容

本发明的目的是提出一种氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的制备方法及其应用(oxygen-doped carbon nitride aerogel，简称OCNA)的制备方法及其应用，通过简单的水热剪切-自组装工艺，制备出高活性的氧掺杂氮化碳气凝胶，以利用该材料的可见光响应性能，使其能够广泛应用于清洁能源生产、污水处理等技术领域，并指出其目前已经发现的用途。

本发明提出的氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的制备方法及其应用，包括如下步骤：

(1)体相氮化碳，以下简称BCN的制备：煅烧双氰胺和硫脲的混合物，混合的质量比为：双氰胺:硫脲＝(8～1):1，煅烧的升温程序如下：30-300℃升温速率为1～10℃/min，300-500℃升温速率为1～5℃/min，500℃-550℃升温速率为1～5℃/min，550℃保持1～10小时，最后自然降温；

(2)氮化碳水凝胶，以下简称CNH的制备：将0.1～2g上述步骤(1)制备的BCN分散于10～50mL的去离子水中，将分散液在水热釜中以150～240℃下保持1～15小时，得到CNH；

(3)氮化碳水凝胶，以下简称CNA的制备：将上述步骤(2)制备的体相氮化碳直接冷冻干燥，冷冻干燥时间为15～30小时，得到棉花状的CNA；

(4)氧掺杂氮化碳气凝胶，以下简称简称OCNA的制备：将上述步骤(3)制备的CNA在氮气氛围下煅烧，升温程序如下：30℃-500℃升温速率为1℃～10℃/min，500℃-550℃升温速率为1～5℃/min，550℃保持1～10小时，最后自然降温，得到氧掺杂氮化碳气凝胶。

本发明方法制备的氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的应用，将具有三维网络结构的氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂应用于清洁能源生产，包括以下步骤：

(1)在水中加入氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂，氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的加入质量体积比为按照0.05～2g/L；

(2)在上述步骤(1)的反应体系中加入牺牲剂，牺牲剂的加入量为氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂的10²-10⁵倍，所述的牺牲剂为甲醇、乙醇、三乙醇胺或乳酸中的任何一种；

(3)在上述步骤(2)的反应体系中加入氯铂酸，采用光照的方法将氯铂酸光还原为金属铂，并负载在氧掺杂氮化碳气凝胶光催化剂上；

(4)用波长为300-850nm的光源照射上述步骤(3)的反应体系，产出氢气。