[发明专利]一种负载磁性纳米粒子的石墨烯气凝胶复合材料的制备方法

说明书

一种负载磁性纳米粒子的石墨烯气凝胶复合材料的制备方法属于功能磁性材料技术领域，该方法以氧化石墨烯、聚乙烯醇和金属盐为原料，用水热法制备负载有金属盐的三维多孔交联网络氧化石墨烯水凝胶；经过冷冻干燥和在保护气氛下焙烧还原，原位得到负载磁性纳米粒子的石墨烯气凝胶复合材料。本发明操作简单、成本低和制备工艺简单，是一种宏量制备磁性石墨烯气凝胶复合材料的新技术；可以通过调整石墨烯和金属盐的配比，调节复合材料的磁性能和电性能，制备得到的石墨烯气凝胶复合材料具有比表面积高、密度小和优异的电磁性能等优点，可以用于电磁波吸收材料。

技术领域

本发明属于功能磁性材料技术领域，涉及磁性气凝胶制备方法，特别涉及一种负载磁性纳米粒子的石墨烯气凝胶复合材料的制备方法。

背景技术

磁性纳米材料因其具有饱和磁化强度高和磁导率大等优点是现当代吸波材料研究的热点，磁性纳米粒子对电磁波起到磁损耗的作用，且主要是在高频处表现出优异的吸波性能。由于存在易团聚的缺点，均匀分散纳米磁性粒子是一个关键技术难点。

石墨烯是单原子厚度的二维C原子晶体，是构成富勒烯、碳纳米管和石墨的基本结构单元。因其具有比表面积大、质量轻、热稳定性能和化学稳定性优异等优点，是一种优异的介电损耗型吸波材料。但单一的磁性材料或者石墨烯不能满足现代吸波材料的综合性能要求，对电磁波吸收衰减有限。因此，如何将石墨烯与磁性粒子结合，制备负载磁性粒子的石墨烯，协调二者的介电损耗和磁损耗，成为制备高性能吸波材料亟待解决的关键技术。

气凝胶是一种新型的多孔材料，具有比密度低、孔隙率高、比表面大、吸附性强等优异性质，已在多个领域得到广泛应用。石墨烯气凝胶作为其中一种新型材料，由石墨烯片层交错堆积成三维连通多孔结构，可以有效避免石墨烯片的过度堆叠。当其与磁性纳米粒子结合时，在保持原石墨烯气凝胶特点的同时，可极大的提高材料的承载量和有效作用面积，可以有效降低粒子发生团聚的可能。

目前公开的专利CN103977748B使用预先制备好的Fe₃O₄磁性纳米粒子与氧化石墨烯混合，经过冷冻干燥、化学还原的方法制备磁性石墨烯气凝胶，但其存在磁性纳米料子分散不均匀、粒子与石墨烯片层结合不牢固等缺点，限制了实际应用。因此，如何采用简单工艺制备稳定、均一的磁性石墨烯气凝胶依然是极具挑战的技术难题。

发明内容

针对现有技术存在的问题，本发明提出一种高效、功能化、绿色安全的石墨烯气凝胶负载磁性纳米粒子复合材料的制备方法。该方法以氧化石墨烯、聚乙烯醇和铁、钴、镍的金属盐为原料，用水热法制备负载有金属盐的三维多孔交联网络氧化石墨烯水凝胶；经过冷冻干燥和在保护气氛下焙烧还原，原位得到负载磁性纳米粒子的石墨烯气凝胶复合材料。该方法解决了现有技术中石墨烯和磁性粒子结合力不足，磁性粒子不能均匀负载在石墨烯上，磁性粒子易团聚等问题。制备的负载磁性纳米粒子的石墨烯气凝胶具有高比表面积和低密度的特点，通过调整金属盐和氧化石墨烯的加入量调节控制复合材料的磁性能和介电性能，制备性能优异的吸波材料。

为了达到上述目的，本发明技术方案如下：

一种负载磁性纳米粒子的石墨烯气凝胶复合材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)根据Hummers法制备氧化石墨烯，配置不同溶度的氧化石墨烯胶液；所述的氧化石墨烯胶状悬浮液的溶度为2-5mg/mL。具体步骤如下：

在冰水浴低温环境下，将鳞片石墨和强氧化剂加入到强酸性溶液中，搅拌混合均匀后体系低温保持40-60min,后将体系温度升至35-40℃，持续搅拌3-4h后加入去离子水，体系温度升至90-95℃并保持30-40min,反应结束后再加入适量的去离子水和H₂O₂，停止搅拌静置分层，取下层氧化石墨悬浮液依次进行酸洗、水洗，最后经过超声处理得到氧化石墨烯胶状悬浮液。

(2)将氧化石墨烯胶液、去离子水、还原剂、聚乙烯醇和金属盐按一定比例配置成反应液。