[发明专利]用于催化氧化甲醛的负载型整体式催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种用于催化氧化甲醛的负载型整体式催化剂的制备方法，其特征在于，包含如下步骤：

步骤1)采用Hummers法制备均匀分散的氧化石墨溶液：在烧瓶中加入25ml浓硫酸，冷却至0～2℃，搅拌中加入0.5g天然鳞片石墨、0.5g NaNO₃，及加入3g KMnO₄颗粒，搅拌均匀；然后将烧瓶置于35℃±2℃的恒温水浴中，待反应液温度升至35±2℃时，继续搅拌；再将46ml的去离子水加入溶液中，在98±2℃下搅拌15min，高温反应后加入140ml的去离子水和3ml的H₂O₂反应40min；最后氧化石墨溶液使用1～3wt％HCl溶液洗涤，然后去离子水多次洗涤至中性，获得氧化石墨水溶液；

步骤2)离心分离：使用2000rpm离心分离1～2min，取上液，然后9000rpm离心处理3～5min，取下液，以除去未完全氧化的团聚石墨，获得高质量氧化石墨烯溶胶；

步骤3)制备石墨烯整体式:将步骤2)中获得的高质量氧化石墨烯溶胶置于耐高温、高压水热反应釜，使用氮气气体排空反应釜中的空气，室温搅拌30分钟，关闭氮气阀门，完全密封水热反应釜，在水热反应釜四周设定加热套，设定程序升温；之后冷却至室温，打开水热反应釜，获得还原的石墨烯块状物，然后过滤，冰箱冷冻24h，之后冷冻干燥除去多余水分，获得机械性能较高的块状石墨烯整体式；

步骤4)电沉积铂和负载钾：以块状石墨烯整体式为阴极，以铂丝为阳极，以H₂PtCl₆.6H₂O、H₂SO₄和去离子水为电解液，电流密度为2-5A/dm³，电沉积时间1-2h，温度25～30℃,在整体式石墨烯电极上电沉积铂钠米颗粒，然后去离子水洗涤，浸泡于1-3wt％的K₂CO₃溶液中12-20h，冰箱冷冻4～5h，冷冻干燥，最终获得K₂CO₃改性的Pt/石墨烯整体式催化剂；

步骤3)中程序升温的过程：首先以1～5℃/min的升温速度升温至150℃，保持1小时，然后1～5℃/min升温至300～320℃，保持36～48小时，降至室温，结束。

2.如权利要求1所述的一种用于催化氧化甲醛的负载型整体式催化剂的制备方法，其特征在于，步骤4)获得的K₂CO₃改性的Pt/石墨烯整体式催化剂中，Pt的负载量为(0.5～5)wt.％，Pt与K的摩尔比为3：(4～9)。

3.如权利要求1所述的一种用于催化氧化甲醛的负载型整体式催化剂的制备方法，其特征在于，所述的水热反应釜中不含有聚四氟乙烯内衬。

4.基于权利要求1至3任一项所述的制备方法制得的负载型整体式催化剂，其特征在于，包括整体块状石墨烯为载体，具有介孔-大孔双重孔结构，其中的大孔范围在20～70μm，介孔范围在4-7nm，比表面积300m²/g，Pt颗粒的平均半径范围5-7nm。