[发明专利]一种原位复合锂电池负极材料及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种原位复合锂电池负极材料，其特征在于，所述原位复合锂电池负极材料为核壳结构，粒径为2nm-100um，包括内核和壳层；

所述内核为负极活性物质和固态电解质材料复合而成，其中负极活性物质和固态电解质材料的质量比在0.001-1000之间；所述内核的结构具体包括：所述固态电解质材料包覆在所述负极活性物质表面、所述负极活性物质包覆在所述固态电解质材料表面、所述固态电解质材料弥散分布在所述负极活性物质中、所述负极活性物质弥散分布在所述固态电解质材料中的一种或者多种；

所述负极活性物质的粒度在2nm-100um之间，形貌为球形、椭球形、多边形、无规则形的一种或多种混合；

所述固态电解质材料的粒度在1nm-10um之间，形貌为球形、多边形、无规则形的一种或多种混合；

所述壳层为碳材料构成的单层膜，厚度为1nm-2um。

2.根据权利要求1所述的原位复合锂电池负极材料，其特征在于，所述锂电池负极活性物质包括：

天然石墨、人造石墨、钛酸锂、软碳、硬碳和硅基材料，以及所述天然石墨、人造石墨、钛酸锂、软碳、硬碳和硅基材料通过改性得到的材料中的一种或者几种的组合；

所述的硅基材料包括氧化亚硅材料、纳米硅材料、纳米硅碳材料、微米硅材料、薄膜硅、柱状硅材料、棒状硅材料的一种或者多种混合。

3.根据权利要求1所述的原位复合锂电池负极材料，其特征在于，所述固态电解质材料包括：

石榴石型固态电解质材料、NASICON型固态电解质材料、LISICON固态电解质材料、钙钛矿型固态电解质材料及其衍生材料中的一种；

其中，所述LISICON型固态电解质具体为：Li₁₄A(BO₄)₄，其中A为Zr、Cr、Sn中的一种或多种，B为Si、S、P中的一种或多种；所述NASICON型固态电解质具体为：Li_1+xA_xB_2+x(PO₄)₃，其中x在0.01-0.5之间，A为Al、Y、Ga、Cr、In、Fe、Se、La中的一种或多种，B为Ti、Ge、Ta、Zr、Sn、Fe、V、金属铪Hf中的一种或多种；所述钙钛矿型固态电解质具体为：Li_3xA_2/3-xBO₃，其中x在0.01-0.5之间，A为La、Al、Mg、Fe、Ta中的一种或多种，B为Ti、Nb、Sr、Pr中的一种或多种；所述石榴石型固态电解质具体为：Li₇A₃B₂O₁₂，其中A为La、Ca、Sr、Ba、K中的一种或多种，B为Zr、Ta、Nb、金属铪Hf中的一种或多种。

4.一种用于制备上述权利要求1-3任一所述的原位复合锂电池负极材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：

按需称取锂电池负极活性物质与固态电解质合成原材料，并进行充分混合，得到混合物；所述固态电解质合成原材料包括颗粒粒度10nm-1000nm的Li、A、B三种元素的氧化物、氢氧化物、碳酸盐、磷酸盐或铵盐；其中，A为Zr、Cr、Sn中的一种或多种，B为Si、S、P中的一种或多种；或者A为Al、Y、Ga、Cr、In、Fe、Se、La中的一种或多种，B为Ti、Ge、Ta、Zr、Sn、Fe、V、Hf中的一种或多种；或者A为La、Al、Mg、Fe、Ta中的一种或多种，B为Ti、Nb、Sr、Pr中的一种或多种；或者A为La、Ca、Sr、Ba、K中的一种或多种，B为Zr、Ta、Nb、金属铪Hf中的一种或多种；所述锂电池负极活性物质包括：天然石墨、人造石墨、钛酸锂、软碳、硬碳和硅基材料，以及所述天然石墨、人造石墨、钛酸锂、软碳、硬碳和硅基材料通过改性得到的材料中的一种或者几种的组合；

将所述混合物进行机械融合，得到初级包覆材料；

将所述初级包覆材料进行热处理，从而得到具有在所述锂电池负极活性物质的表面进行原位包覆的固态电解质材料的二级包覆材料；

对所述二级包覆材料进行碳包覆处理，得到所述原位复合锂电池负极材料。