[发明专利]一种环境气溶胶分粒径黑碳质量分布的测量方法及其系统

权利要求书

1.一种环境气溶胶分粒径黑碳质量分布的测量方法，其特征在于，所述测量方法包括以下步骤：

1)环境气体进入电迁移性颗粒物粒径分析仪DMA，分时扫描环境气体中的气溶胶的粒径；

2)气溶胶按照粒径分时依次从电迁移性颗粒物粒径分析仪，按照设定的比例，分为两路：

a)一路进入黑碳仪AE，分时测量各个粒径下的进入黑碳仪的气溶胶中的黑碳气溶胶的质量，再按比例推算出从电迁移性颗粒物粒径分析仪出来的黑碳气溶胶的总质量；

b)另一路进入气溶胶粒子计数器CPC，分时测量各个粒径下的进入气溶胶粒子计数器的气溶胶的个数，再按比例算出通过电迁移性颗粒物粒径分析仪的气溶胶总个数；

3)订正黑碳仪：

由于负载效应，需要对黑碳仪测量的黑碳气溶胶的质量进行订正，使得测量值的大小和变化趋势具有一致性；

4)时间订正：

对于同一个粒径，黑碳仪和气溶胶粒子计数器存在时间差异，因此要对准二者的时间，得到二者的时间差，订正时间，使得二者的时间一致；

5)对在时间t测得的黑碳气溶胶的质量x(t)进行平均：

黑碳仪测量的一秒分辨率的原始数据有着很大的波动，因而需要进行去噪处理，采用加权的平均方式来去掉高频的噪音；

6)利用平均后的黑碳气溶胶的质量以及气溶胶的个数，转化到对应的粒径上，从而得到初步的未订正的气溶胶谱分布和黑碳气溶胶的质量谱分布；

7)黑碳谱分布多电荷订正：

i.基于气溶胶数浓度多电荷订正的算法，利用初步的未订正的气溶胶谱分布和已知的气溶胶在各个粒径下的带电分布来反演订正的气溶胶谱分布；

ii.利用订正的气溶胶谱分布得到各个粒径下订正后的气溶胶数浓度占测量的气溶胶数浓度的比例；

iii.计算各个粒径下实际的黑碳气溶胶的质量占测量的黑碳气溶胶质量的比例；

iv.利用这个比例计算得到各个粒径下的黑碳气溶胶的真实质量。

2.如权利要求1所述的测量方法，其特征在于，在步骤3)中，用黑碳仪测量得到的未订正的黑碳质量BC_uncorrected得到订正的黑碳仪的质量BC_corrected的表达式如下：

BC_corrected＝(1+k×ATN)BC_uncorrected

其中，I为黑碳仪中的激光通过含有黑碳气溶胶的滤膜后剩余的强度，I₀为激光通过没有吸收性气溶胶的干净的滤膜的强度，k是一个订正常数。

3.如权利要求1所述的测量方法，其特征在于，在步骤4)中，订正时间的方法，包括以下步骤：

i.人为产生一个信号脉冲，信号脉冲的产生方式是通过突然改变DMA的扫描半径，然后通过DMA的粒子数目会发生跃变，越变的位置就是产生信号脉冲的时间；

ii.测量这个信号脉冲分别在CPC和在AE里面响应的时间差；

iii.利用时间差对CPC和AE进行订正，让从DMA出来的同一个粒径的气溶胶到达CPC和AE的时间一致。

4.如权利要求1所述的测量方法，其特征在于，在步骤5)中，对在时间t测得的黑碳的质量x(t)进行平均，去除高频噪音，表达式如下：

其中，x(t)是在时间t测到的黑碳的质量，N是作加权平均的中的数量，N为自然数，且5≤N≤10。

5.如权利要求1所述的测量方法，其特征在于，在步骤7)的iii)中，黑碳谱分布多电荷订正算法，计算各个粒径下实际的黑碳气溶胶的质量占测量的黑碳气溶胶质量的比例，包括以下步骤：

a)当DMA设定扫描的粒径为Dp，用AE观测到的第i个扫描粒径的黑碳气溶胶的质量R_i为：

其中，尺度x＝logD_p，n(x)＝dN/dlogD_p是反演订正的气溶胶谱分布n在尺度x下的数值，A(x)是在尺度x下实际的黑碳气溶胶的质量与气溶胶数目的比例扫描粒径的个数由DMA确定；在尺度x下的核函数G(i,x)表示为：

其中，φ(x,υ)代表尺度为x的粒子带v个电荷的概率，Ω(x,υ,i)是第i个扫描粒径时DMA的通过函数，即第i个扫描粒径尺度为x且带v个电荷的粒子通过DMA的概率；

b)式(2.1)中的积分需要用数值的方法来计算，把尺度的积分区间分成J-1个间隔，40≤J≤60，该间隔比初始观测点的间隔要小很多，积分区间为[x_int,1，x_int,J]，积分区间的下限x_{int, 1}取作这样一个尺度，带单电荷的电迁移性，为带单电荷的尺度为x_i^*的粒子的1.5倍；积分区间的上限x_int,J取作这样一个尺度，带10个电荷电迁移性，与带单电荷的尺度为x_i^*的粒子的电迁移性一样；

c)将x_int,j为积分区间内的尺度，在尺度x_int,j下实际的黑碳气溶胶的质量与气溶胶数目的比例A(x_int,j),j＝1,2,...,J用观测点上黑碳的质量比例表达为：

其中，x^*_i(j)表示离尺度x_int,j最近的观测点，系数P_i(j)为对离x_int,j最近的K个观测点用A(x_k*)线性拟合得到的斜率，x_k*为x_int,j的观测点，A(x_k*)为第k个观测点的尺度下，对应的实际黑碳的质量与气溶胶数目的比例，k＝1…K，4≤K≤8；

d)将(2.1)式的积分转化为用梯形积分公式写为x_int,1到_xint,J的累加：

其中，n(x_int,j)为反演订正的气溶胶谱分布n在尺度x_int,j下的数值，用已知的气溶胶谱内插得到，G(i,x)为在尺度x_int,j下的核函数，β_j的定义为：

e)定义随i和j变化的函数H_ij为：

H_ij＝β_jΔx_intG(i,x_int,j)n(x_int,j) (2.6)

(2.4)式变为

f)定义随x变化的迪拉克函数为：

定义随i和k变化的函数Q_ik为

定义随i和k变化的函数T_ik为

(2.3)式经过以下数学推导得到：

其中，P_k为第k个观测点下公式2.3中i(j)＝k时对应的P_i(j)的值；

g)令随i变化的S_i为

(2.11)式变为

若Q为I×I的矩阵、S和A为长度为I的向量，(2.13)式写为方程组：

S＝QA (2.14)

h)解上述方程组：

解方程组时，有一个约束条件，A(x_i*)是在尺度x_i^*下实际的黑碳气溶胶的质量与气溶胶数目的比例，是非负的，问题就转变为，在A(x_i*)≥0的约束下，对||S-QA||进行最小化，用非负最小二乘法来解，只要硬件和流量一定，矩阵G就是不变的，计算一次而对所有数据使用，矩阵H、T和Q，与气溶胶谱有关，对每一次观测数据，只需计算一次，如前所述，需要用到A(x_k^*)来计算P_k，实际使用迭代的方法，首先令所有P_k为0，计算S，反演A，用A计算新的P_k，迭代到A收敛。